煤基近零排放系統(tǒng)建模分析及系統(tǒng)內(nèi)煤加氫氣化機理研究.pdf

1、依靠電力運行的載運工具，動力大多來自燃煤電站，對于以氣為動力源的載運工具，若能利用煤制合成氣，也能夠充分適應我國“富煤、貧油、少氣”的能源結(jié)構特點。因此，研究開發(fā)新型高效潔凈煤利用與轉(zhuǎn)化技術對我國而言意義重大。本文以一種煤基近零排放發(fā)電系統(tǒng)(ZEC: Zero Emission Coal)為研究對象，首先分析了系統(tǒng)的整體運行特性，然后對系統(tǒng)內(nèi)的煤加氫氣化模塊進行了深入分析研究。
　　首先，根據(jù)ZEC系統(tǒng)的思想，本文建立了ZEC系統(tǒng)

2、整體模型，并對系統(tǒng)的主要運行單元進行了驗證。分析了氫氣循環(huán)率Rh，鈣碳摩爾比Rctc以及燃料電池的燃料利用率Uf等主要參數(shù)對系統(tǒng)能量效率Een、(火用)效率Eex、總能量效率Eten和總炯效率Etex以及CO2捕集效率Rcs的影響，提出所建系統(tǒng)的最優(yōu)運行參數(shù)為Rh=0.75，Rctc=1.5以及Uf=0.8。在該運行參數(shù)下，系統(tǒng)的Een為36.2％，Eten為46.8％，Eex為35.7％，Etex為46.2％，Rcs為87.4％。隨后

3、，計算分析了系統(tǒng)中各個單元的能量和(火用)的平衡關系，對比了系統(tǒng)各單元能量和炯損失的大小，發(fā)現(xiàn)汽輪機中的能量損失最大，而燃料電池中的(火用)損失最大，由此指出為了進一步提升系統(tǒng)的運行效率需要降低燃料電池內(nèi)高品質(zhì)能量的過大損失。
　　在對ZEC系統(tǒng)整體性能進行了全面研究后，本文著重對其中的煤加氫氣化模塊從零維熱力學平衡模型、零維化學反應動力學模型、三維數(shù)值模擬以及試驗研究等方面進行了深入探析。首先，考慮到熱力學平衡模型良好的通用性以

4、及采用熱力學平衡模型對煤加氫氣化的研究仍不充分，本文建立了煤加氫氣化熱力學平衡模型，驗證了模型的可靠性，并利用該模型對煤的加氫氣化特性進行了預測。若對氣化溫度進行控制，則當壓力pt為7 MPa，反應溫度T為1000 K時，氫煤質(zhì)量比Rh/c為0.25左右可以使氣化產(chǎn)物中甲烷具有較高的摩爾分數(shù)。若不控制氣化溫度，則當pt為7 MPa時，Rh/c為約0.5時，煤中的碳才能夠完全轉(zhuǎn)化。
　　其次，鑒于煤加氫氣化過程的動力學計算模型尚不完

5、善，本文建立了煤加氫氣化動力學模型，驗證了模型的可靠性，并利用該模型對煤加氫氣化特性進行了預測分析。當pt為13 MPa，反應時間t為10 s，其他運行參數(shù)保持和基準運行參數(shù)一致時，煤粉整體轉(zhuǎn)化率CCR可達90％，合成氣中CH4的摩爾分數(shù)MMF可達32％，H2摩爾分數(shù)HMF約占60％。當其他運行參數(shù)保持和基準運行參數(shù)一致時，如果T不超過1273 K，則增加T可以從整體上促進煤加氫氣化反應的進行。如果T高于1273 K，增加T會對煤的加氫

6、氣化反應起到抑制作用。
　　由于鮮見國內(nèi)外對煤的加氫氣化爐三維數(shù)值模擬結(jié)果的報道，本文完善了煤的加氫氣化動力學模型，提出了針對氣固異相反應的“帶有壓力修正的聯(lián)合隨機孔隙-未反應碳縮核模型(CRPSC-PC: Combined Random Pore and Shrinking CoreModel with Pressure Correction)”，在此基礎上針對氣流床煤加氫氣化爐建立了帶有化學反應的氣固兩相流三維數(shù)學模型，并借助

7、商業(yè)軟件Fluent對該模型進行求解，在所用的模擬方法得到驗證后，利用該模型對某氣化爐的加氫氣化特性進行了預測分析。經(jīng)過綜合分析發(fā)現(xiàn)，該氣化爐的最佳運行工況組合為pt=7 MPa，Rh/c=0.4，氧氫質(zhì)量比Ro/h=1.5。在這一運行條件組合下，Rchar為96.78％，MMF為17.42％，冷氣效率CGE為76.4％。
　　最后，考慮到煤加氫熱解和氣化的動力學基礎數(shù)據(jù)尚不完善，本文對一種褐煤、一種煙煤進行了加壓熱重分析，研究了