基于g-C3N4半導體納米復合材料的制備及光催化性能的研究.pdf

1、近年來，石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種不含金屬組分的半導體光催化材料，以其優(yōu)異的化學穩(wěn)定性和獨特的電子能帶結(jié)構(gòu)，被視作一種廉價穩(wěn)定的可見光光催化劑，廣泛應用于太陽能的光催化轉(zhuǎn)化中。然而將g-C3N4直接用作光催化劑還存在一些問題，如比表面積小、光生電子空穴對復合嚴重、量子效率低等，使其不能有效利用太陽光能，這嚴重制約了其在能源環(huán)境和光催化領域的大規(guī)模應用。針對這些問題，半導體復合改性不失為一種有效的方法。半導體復合改性是將g-C3

2、N4與其它半導體材料復合，借助不同材料之間能帶結(jié)構(gòu)和能帶位置的不同，構(gòu)筑異質(zhì)結(jié)構(gòu)，促進光生電子空穴對的分離，進而提高其光催化性能。本文主要是基于g-C3N4半導體納米復合材料的制備及光催化性能的研究，主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)采用熱聚合法與醋酸輔助的溶膠-凝膠法相結(jié)合制備了TiO2/g-C3N4半導體納米復合材料。通過TG、XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS和UV-vis DRS等多種手段對所得材料的微觀結(jié)構(gòu)和形

3、貌進行了表征。結(jié)果表明，將g-C3N4和TiO2復合，能夠有效降低TiO2納米顆粒的團聚程度，且復合樣品的最大吸收邊的位置相對于純相TiO2發(fā)生明顯的紅移。相對于純相TiO2和純相g-C3N4，TiO2/g-C3N4納米復合材料的光催化降解甲基橙(MO)的性能夠得到明顯提高。尤其是在可見光照射條件下，最優(yōu)組分TiO2/g-C3N4-74.4復合樣品的光催化降解速率能夠達到7.34×10-3 min-1，是純相g-C3N4(2.62×10

4、-3 min-1)的2.8倍。TiO2/g-C3N4納米復合材料光催化性能的提升主要是由于異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成，促進了光生電子空穴對的有效分離，并擴大了對光的吸收范圍。
　　(2)采用熱聚合法和水熱法相結(jié)合制備了In2S3/g-C3N4半導體納米復合材料。結(jié)果表明，將g-C3N4與In2S3復合后，能夠使In2S3的微觀形貌發(fā)生顯著改變，從團聚的顆粒狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)槎S交錯的納米片層結(jié)構(gòu);而且復合樣品最大吸收邊的位置相對于純相g-C3N4發(fā)

5、生明顯的紅移，對光的吸收強度也同時增強，使復合樣品對光的利用效率大幅提升。相對于純相g-C3N4和純相In2S3，In2S3/g-C3N4納米復合材料的可見光光催化降解MO的性能得到明顯提高，其中最優(yōu)組分0.6In2S3/0.4g-C3N4復合樣品的降解速率能夠達到0.026 min-1，是純相In2S3(0.005 min-1)的5.2倍和純相g-C3N4(0.0016 min-1)的16.25倍。復合材料光催化性能的提升與形成的異質(zhì)

6、結(jié)構(gòu)促進光生電子空穴對的有效分離密切相關。此外，材料表面積顯著增大，吸附能力明顯增強，對最終光催化性能的提升也起了至關重要的作用。
　　(3)采用熱聚合法與水熱法相結(jié)合制備了SnO2/g-C3N4半導體納米復合材料。結(jié)果表明，將SnO2與g-C3N4復合后，能夠有效降低SnO2納米顆粒的團聚程度，并且由UV-vis DRS測試結(jié)果可知，復合樣品最大吸收邊的位置相對于純相SnO2發(fā)生明顯的紅移，對光的利用能力有效增強。相對于純相Sn

7、O2和純相g-C3N4，SnO2/g-C3N4納米復合材料在紫外可見光或僅可見光照射條件下的光催化降解羅丹明B(RhB)的性能均得到明顯改善。尤其是在可見光照射條件下，最優(yōu)組分0.5 SnO2/0.5g-C3N4復合樣品的光降解速率能夠達到13.32×10-3 min-1，是純相g-C3N4(4.56×10-3 min-1)的2.9倍。SnO2/g-C3N4納米復合材料光催化性能明顯優(yōu)于單相材料，主要是由于異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成，促進了光生電子