含氟樹(shù)脂與導(dǎo)電聚苯胺在柴油光催化氧化脫硫中的應(yīng)用.pdf_第1頁(yè)
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1、隨著經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,重工業(yè)對(duì)環(huán)境造成的壓力越來(lái)越大,尤其是對(duì)大氣污染嚴(yán)重;其次,隨著汽車(chē)的普及,其排放的尾氣也會(huì)加重大氣污染。導(dǎo)致產(chǎn)生酸雨,以及“霧霾”,對(duì)人體健康產(chǎn)生巨大的威脅。因此,世界各國(guó)越來(lái)越重視環(huán)境保護(hù),也隨之制定了越來(lái)越嚴(yán)苛的燃料油含硫標(biāo)準(zhǔn)。傳統(tǒng)的加氫脫硫技術(shù)耗能大,操作條件苛刻等限制了其應(yīng)用,本文以氧氣為氧化劑的光催化氧化脫硫是一種低耗能、環(huán)境友好的脫硫技術(shù)。大孔樹(shù)脂作為催化活性組分的載體,由于其多孔的結(jié)構(gòu)能夠有效提高催化

2、活性組分在其上的負(fù)載量,并且其結(jié)構(gòu)可控易于有目的進(jìn)行改性。導(dǎo)電高分子應(yīng)用于催化劑中,在光催化過(guò)程中其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)有利于光催化反應(yīng)過(guò)程中電子與空穴對(duì)的分離,從而提高催化劑的光催化氧化效率。
  本文首先合成了氟改性的聚苯乙烯系D001-cc樹(shù)脂,以其作為載體,通過(guò)等體積浸漬法制備了磷鎢酸含量分別為5wt%、7.5wt%、10wt%、12.5wt%以及15wt%的五種樹(shù)脂基復(fù)合催化劑,使用紅外光譜和掃描電子顯微鏡對(duì)合成的氟改性樹(shù)脂的結(jié)構(gòu)

3、以及樹(shù)脂基催化劑的表面形貌進(jìn)行表征分析。通過(guò)對(duì)柴油的光催化氧化脫硫?qū)嶒?yàn)考察了脫硫率與反應(yīng)溫度、催化劑負(fù)載量以及反應(yīng)時(shí)間之間的關(guān)系。結(jié)果表明,光催化氧化脫硫的最適宜條件為使用磷鎢酸負(fù)載量為10wt%的復(fù)合催化劑,接通氧氣和紫外光源,在90℃下反應(yīng)2h,反應(yīng)結(jié)束后以90%NMP水溶液為萃取劑進(jìn)行萃取,最終獲得的最大脫硫率為61.52%。實(shí)驗(yàn)還考察了在光催化反應(yīng)體系中引入萃取劑90%NMP水溶液,對(duì)脫硫效果產(chǎn)生的影響,在80℃下進(jìn)行反應(yīng)2h,

4、反應(yīng)體系中加入90%NMP水溶液的脫硫率比不加萃取劑時(shí)脫硫率由52.10%提高到68.55%。實(shí)驗(yàn)中還做了對(duì)照實(shí)驗(yàn),分別考察了紫外光照以及氟改性對(duì)脫硫效果的影響,結(jié)果表明二者均有促進(jìn)脫硫效果的影響。
  之后用化學(xué)氧化法制備了聚苯胺與TiO2復(fù)合納米粒子作為柴油光催化氧化脫硫的催化劑,經(jīng)紅外光譜和掃描電鏡以及X射線衍射表征分析催化劑的結(jié)構(gòu)組成與表面形貌。通過(guò)實(shí)驗(yàn)探討了脫硫的最適宜條件為氧氣流速150mL/min,劑油比為1時(shí),隨著

5、反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),脫硫率呈現(xiàn)上升趨勢(shì),且在反應(yīng)時(shí)間為3h時(shí)脫硫率為56.81%。
  通過(guò)水熱法制備了以聚苯胺(PANI)為載體負(fù)載TiO2的復(fù)合催化劑,通過(guò)X射線衍射以及掃描電子顯微鏡對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)及形貌進(jìn)行表征分析??疾炝薖ANI與TiO2的用量比值對(duì)催化劑脫硫效果的影響,并考察隨著反應(yīng)時(shí)間的推進(jìn),脫硫率的變化趨勢(shì)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,PANI/TiO2質(zhì)量比為10時(shí),在氧氣流速為150mL/min,劑油比為1時(shí),反應(yīng)3h后取得最優(yōu)脫

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