鋰硫電池中硫的溶解性和Pt-Au雙金屬催化甲醇的基礎研究.pdf

1、本論文主要包括兩部分內容，分別是鋰硫電池中硫的溶解性和Pt/Au雙金屬對甲醇的氧化催化。
　　鋰硫電池具有理論容量高、環(huán)境友好和資源豐富等優(yōu)點，被認為是最有發(fā)展前景的二次電源。目前大家普遍接受的鋰硫電池中氧化還原反應的機理是：多硫化物離子在反應中起著重要的作用，硫既是電極活性物質又是電池反應中間產(chǎn)物，但是并沒有直接的手段分析硫在電解液中的溶解性。本論文主要對硫在有機溶劑和電池電解液中的溶解性進行定量分析研究，主要研究內容和結果如下

2、：
　　（1）采用高效液相色譜法（HPLC/UV）定量分析S在12種純溶劑和22種電解液中的的溶解性，考察溶劑的路易斯堿性、極性以及電解液中鹽濃度和鹽種類對S溶解性的影響。研究結果表明，硫在非極性溶劑中的溶解度高于硫在極性溶劑中的溶解度；在更高的路易斯堿性的溶劑中，硫是更容易溶解的；與純溶劑相比，隨著電解液中鹽濃度的增加，硫的溶解度是減小的；
　　（2）采用HPLC/UV方法，通過比較S在模擬電解液和鋰硫電池電解液中的溶解性

3、，得到結果，在鋰硫電池電解液中S的濃度高于預想值，這可能是由于多硫化物離子的化學分解造成的，電池放電時，形成了可溶于電解液的不穩(wěn)定的長鏈多硫化物離子，隨后它們又逐漸分解成短鏈多硫化物離子和S，最終，這些S在電解液中出現(xiàn)了過飽和現(xiàn)象，所以電解液中S濃度比較高。
　　直接甲醇燃料電池（DMFC）由于其能量密度高、資源豐富以及污染小等優(yōu)勢而被廣泛研究，但是，陽極催化劑對甲醇電氧化催化低活性限制了 DMFC的廣泛商業(yè)化。為提高Pt基催化劑

4、的活性和利用率，本論文探討了不同Pt覆蓋率的Pt/Au雙金屬催化劑對甲醇電催化氧化性能的影響，主要研究內容和結果如下：
　　（1）采用欠電位沉積和浸漬還原法制備了不同Pt覆蓋率的Pt/Au雙金屬催化劑，并通過循環(huán)伏安曲線考察了這些不同 Pt覆蓋率的 Pt/Au催化劑對甲醇氧化的催化活性，結果表明，Pt在Au基底上覆蓋率為0.6左右時，Pt/Au雙金屬對甲醇電催化氧化展現(xiàn)出最佳活性，此時Pt/Au雙金屬催化劑具有較小的粒徑、表面分散