LaMnO3-SrMnO3超晶胞的第一性原理計(jì)算研究.pdf

1、近年來錳氧化物和其他過渡金屬氧化物表現(xiàn)出超大磁電阻效應(yīng)以及許多復(fù)雜而奇特的物理現(xiàn)象，例如在光誘導(dǎo)或磁場(chǎng)作用下，不同摻雜的材料會(huì)發(fā)生金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變、晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變、相分離以及自旋、電荷、軌道有序化等物理現(xiàn)象，都涉及到凝聚態(tài)物理的許多基本問題，解決這些問題的微觀物理機(jī)制，將對(duì)凝聚態(tài)物理的發(fā)展起到巨大的推動(dòng)作用。摻雜的層狀鈣鈦礦物質(zhì)中出現(xiàn)的電荷有序現(xiàn)象一直是研究熱點(diǎn)，其中摻雜50％的R0.5A0.5MnO3由于具有相等的Mn3+和Mn4+離子

2、數(shù)，有利于形成軌道有序、電荷有序以及自旋有序態(tài)，特別對(duì)理解電荷、自旋、結(jié)構(gòu)與軌道自由度之間的關(guān)系尤為重要，在研究中具有重要地位。La0.5Sr0.5MnO3中發(fā)現(xiàn)的電荷有序態(tài)與鐵磁態(tài)共存現(xiàn)象以及層狀錳氧化物中出現(xiàn)的電荷有序、磁有序、軌道有序現(xiàn)象都需要進(jìn)一步細(xì)致的研究。
　　 我們采用基于密度泛函理論中的廣義梯度近似法(GGA)及晶格點(diǎn)上庫侖斥能(U)(GGA+U)方法，定量的研究了半摻雜的La1/2Sr1/2MnO3(LSMO)

3、鈣鈦礦超晶胞中自旋、軌道及電荷有序的耦合。計(jì)算表明楊·泰勒畸變拉伸了高自旋Mn3+離子對(duì)應(yīng)的MnO6八面體，并且估計(jì)楊·泰勒畸變能約為0.1eV。Mn3+的eg態(tài)主要由dz2軌道組成，同時(shí)dz2軌道也是形成LSMO中軌道有序的主要原因。Mn3+和Mn4+離子中不同的eg電子分布導(dǎo)致了電荷有序的形成。在LSMO超晶胞中，隨著LaMnO3層和SrMnO3層的增加，自旋磁矩增大，而電荷有序效應(yīng)減弱。
　　 同時(shí)，我們還考察了Sr、Ca