雜多酸基LaSBA-15介孔材料的制備及其烷基化性能研究.pdf

1、東南大學博士學位論文雜多酸基LaSBA15介孔材料的制備及其烷基化性能研究姓名：盛曉莉申請學位級別：博士專業(yè)：化學工程與技術；應用化學指導教師：周鈺明20120530東南大學博士學位論文鍵的相互作用，把活性組分磷鎢酸牢固的固載在載體上，得到磷鎢酸改性的A1203／LaSBA一15介孔材料催化劑。當氧化鋁負載量為20％時，氧化鋁在LasBA15載體呈單層分布，同時保持了LaSBA15具有的規(guī)整的介孔結構；吸附的磷鎢酸在載體表面高度分散，此

2、時酸性和酸量最大，催化活性也最高。與HPW／LaSBA15催化劑相比較雖然沒有更高的PXE產(chǎn)率，但具有更好的催化劑重復使用率。主要原因在于當觸203嫁接在LaSBA15表面后，使其表面具有一定的堿性，在不破壞磷鎢酸的酸性的同時增強了LasBA15載體與活性組分磷鎢酸之間的相互作用力，防止了磷鎢酸從載體表面的流失，使其重復使用性能大大地得到了提高。4以Y氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)為硅烷偶聯(lián)劑對雜原子介孔材料LaSBA15進行表面修飾

3、，利用介孔材料孔道內表面具有豐富的硅羥基，用硅烷偶聯(lián)劑對LasBA15進行有機一無機嫁接，使硅壁從硅羥基的弱酸性改變?yōu)楣璋被膲A性，載體表面嫁接的氨基基團可以通過酸堿中和作用將雜多酸酸性物種引入孔道，得到HPW／NH2LaSBA15催化劑。當APTES添加量為20mmol時，此時載體中的含N量最大，相應可能錨定磷鎢酸的量也能達到最大，同時保持了LaSBA15具有的規(guī)整的介孔結構；吸附的磷鎢酸在載體表面高度分散，此時酸性和酸量最大，催化活

4、性也最高。與HPW／LaSBA15相比較雖然沒有更高的PⅪ三產(chǎn)率，但具有更好的催化劑重復使用率。主要原因在于LaSBA15表面嫁接氨基基團，載體表面的三Si(CH2)3NH3提供了合適固定HPW的正電荷，同時增強了LaSBA15載體與活性組分磷鎢酸之間的相互作用力，從而有效地防止了磷鎢酸的流失。5采用溶膠凝膠法一步合成HPW／SBA15催化劑。并和常規(guī)的浸漬法制備HPW／SBA一15和HPW／LasBA15催化劑作對比，結果發(fā)現(xiàn)兩種制備