在負(fù)載型Pd、Pt催化劑上苯酚水相加氫脫氧實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、以石油為主的能源逐漸減少引發(fā)了全球的能源危機(jī)，化石燃料燃燒產(chǎn)生的溫室氣體引發(fā)全球變暖(GHG)，成為了人類歷史上最大的環(huán)境挑戰(zhàn)之一。作為最重要的且是地球上唯一可被轉(zhuǎn)換成液體燃料的可再生資源，生物質(zhì)成為理想的化石燃料替代品而受到廣泛關(guān)注。與原油相比（元素組成為98 wt.％C和H、1.8 wt.％S和0.1 wt.％O），生物油為含氧質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50 wt.％的酸性(pH=2.5)水溶液。生物油中的含氧化合物主要以呋喃類和酚類為主。高含氧量

2、不僅顯著降低了生物油的燃燒值，而且有些含氧化合物容易發(fā)生聚合，化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定，嚴(yán)重腐蝕設(shè)備，影響油品的存儲(chǔ)和運(yùn)輸。因此，生物油的脫氧已成為這一類可再生燃料生產(chǎn)面臨的重要課題。
　　負(fù)載型貴金屬催化劑以其載體的良好分散性和金屬與載體電子之間的相互作用而廣泛應(yīng)用于加氫和脫氫反應(yīng)。據(jù)此，制備了一系列的負(fù)載型Pd和Pt催化劑，以苯酚5wt.％水溶液為模型化合物，考察其催化活性。通過(guò)XRD、N2物理吸附和NH3程序升溫脫附等表征手段對(duì)催化劑

3、進(jìn)行表征。
　　在以氯化鈀為前體鹽制備的一系列催化劑上，反應(yīng)8h后，環(huán)己烷選擇性由高到低排序?yàn)?Pd/HBeta＞Pd/HZSM-5＞Pd/MCM-41。結(jié)果表明，催化劑載體酸性越高，C-O鍵越容易斷裂，使得脫氧產(chǎn)物環(huán)己烷選擇性增高。而以Al2O3、SiO2為載體時(shí)，產(chǎn)物無(wú)環(huán)己烷生成。同時(shí)考察了以氯鉑酸為前體鹽的Pt/HBeta和Pt/HZSM-5催化劑上苯酚HDO加氫脫氧活性，產(chǎn)物環(huán)己烷選擇性為100％。不同反應(yīng)溫度(150℃、