碳納米管對(duì)含硫氣體吸附凈化的分子模擬研究.pdf

1、隨著能源消費(fèi)的日益增長(zhǎng)以及沼氣技術(shù)的廣泛應(yīng)用,含硫氣體的污染也越來越嚴(yán)重,這對(duì)人類的生存環(huán)境和身體健康都造成了很大的威脅,因此脫硫技術(shù)受到研究工作者們的普遍關(guān)注。碳納米管作為典型的多孔碳材料,具有獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)和較大的比表面積,在污染氣體的分離凈化方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。
　　 本文采用巨正則系綜Monte Carlo(GCMC)方法研究了純組分含硫氣體H2S和SO2在單壁碳納米管束(SWNTs)中的吸附以及H2S-CH4、H2S

2、-CO2、SO2-N2和SO2-CO2二元混合物在該材料中的吸附分離。通過計(jì)算模擬,我們發(fā)現(xiàn)在溫度303K下,管徑較大的(20,20)SWNTs可獲得較高的純組分氣體H2S和SO2的吸附存儲(chǔ)量,分別為16.31和16.03mmol/g。然而,較小管徑的(6,6)SWNTs在常溫常壓下得到的吸附選擇性最大。另外,我們對(duì)單壁碳納米管的管徑進(jìn)行了優(yōu)化,發(fā)現(xiàn)二元混合物H2S-CH4、H2S-CO2和SO2-N2分離的最優(yōu)管徑均為0.81 nm,

3、對(duì)SO2-CO2則是1.09 nm。此外,硫化物的吸附選擇性受其氣相濃度(ppm級(jí)別)的影響不大,但受溫度影響卻非常明顯,隨著溫度的升高硫化物的吸附選擇性顯著降低。最后,我們通過在碳納米管束上負(fù)載C=O活性基團(tuán)對(duì)材料進(jìn)行改性,考察了改性后的SWNTs對(duì)硫化物氣體的吸附選擇性。由計(jì)算模擬的結(jié)果可知,負(fù)載活性基團(tuán)可使二元混合物體系H2S-CH4的吸附選擇性提高約一倍,但對(duì)于H2S-CO2和SO2-CO2的混合物體系,吸附選擇性受活性基團(tuán)的影