輝光等離子體輔助多肽自組裝及其貴金屬復合材料制備研究.pdf

1、多肽具有結構的可設計性，生物兼容性及可降解性等，故其自組裝體在生物醫(yī)藥、臨床醫(yī)學等領域具有廣泛應用前景。而多肽分子側鏈具有很多帶電基團，它們通過靜電或其他作用吸附無機金屬。能夠獲得具有光、電、催化等功能和特性的多肽自組裝復合材料，在光學、生物傳感等領域極具應用前景。目前對于多肽自組裝的影響因素研究集中在結構、pH、濃度、溫度等傳統(tǒng)因素，很少有研究水合電子的影響。水合電子在化學和生物學中都是一個非常重要的物種。本論文嘗試采用輝光放電等離子

2、體作為電子發(fā)生源，研究放電過程對多肽自組裝行為的影響，并嘗試在輝光放電等離子體輔助下制備貴金屬-多肽復合材料。
　　論文首先考察了多肽FF和KLVFF(Aβ16-20）在輝光放電等離子體下的自組裝行為。通過表征分析得出多肽FF和Aβ16-20水溶液在常規(guī)條件下均自組裝形成了納米纖維結構，而經(jīng)過輝光放電等離子體處理后多肽FF自組裝形成十幾納米大小的聚集體，多肽Aβ16-20自組裝形成以β-折疊為主的納米纖維并沿著垂直于纖維長軸方向聚

3、集形成膜狀結構，其膜狀聚集體厚度分別約為0.7 nm。且輝光下的自組裝動力學過程的速度比常規(guī)過程快。
　　接著引入貴金屬離子研究貴金屬-多肽復合材料的制備。結果表明多肽與HAuCl4, H2PtCl6或PdCl2貴金屬鹽的混合溶液經(jīng)過輝光等離子處理后均能形成Au（或 Pt、Pd）和多肽的復合膜結構。輝光過程中多肽自組裝形成膜狀結構，而貴金屬離子還原成粒徑均一的納米顆粒，并以鑲嵌在多肽膜中的形式與多肽相結合，形成的復合膜薄且均勻。且

4、Au3+的初始濃度對所形成的Au納米顆粒的大小取到主要作用。
　　最后，通過實驗及密度泛函理論計算結果得出了一種可行的自組裝機理。多肽自組裝過程中水合電子的加入形成的N-(hydrated electron)-N相互作用模式增強了多肽間的結合，因此也更有利于纖維沿著垂直于它們長軸方向組裝聚集形成膜狀結構。而引入貴金屬離子后，多肽自組裝形成薄膜和貴金屬離子還原成金屬納米顆粒的過程同時發(fā)生，從而組裝形成金納米顆粒均勻分布的貴金屬-多肽