Pb2+摻雜硅鈦復(fù)合催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代工業(yè)的不斷發(fā)展,通過各種途徑進(jìn)入水體中的有機(jī)物數(shù)量和種類急劇增加,這些有機(jī)物具有復(fù)雜性和多樣性,會(huì)對(duì)水體環(huán)境造成嚴(yán)重的污染,其中以有毒難降解有機(jī)廢水污染最為嚴(yán)重。
　　 TiO2對(duì)諸多環(huán)境污染物有顯著的光催化降解作用,使其一問世即成為工業(yè)應(yīng)用(如光催化、吸附、分子篩、離子交換和分離等)的首選,光催化己發(fā)展成為新型的環(huán)境污染治理技術(shù)。但是TiO2光催化材料禁帶寬度較寬(銳鈦礦為3.2eV),只在紫外光下有光催化活性,不能充

2、分利用太陽光,限制了其在商業(yè)中的應(yīng)用前景。作為光催化技術(shù)的核心,對(duì)TiO2進(jìn)行摻雜改性,使其成為能夠被可見光激發(fā)的催化劑和提高TiO2的光催化活性是當(dāng)前光催化研究中最重要的研究課題。本文主要圍繞Pb2+摻雜硅鈦復(fù)合催化劑的制備、表征、催化活性和Pb2+-SiO2-TiO2光催化降解甲基橙的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)等方面的研究開展了如下工作:
　　 (1)本項(xiàng)研究以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源,鈦酸四丁酯(TBOT)為鈦源,硝酸鉛(Pb(NO3

3、)2)為原料,十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)為模板劑,采用溶膠-凝膠法合成了Pb2+摻雜的硅鈦復(fù)合材料。考察了制備過程中Pb2+摻雜量和鍛燒溫度對(duì)催化劑光催化活性的影響,確定了在模擬太陽光下復(fù)合催化劑的最佳制備條件。用X射線粉末衍射(XRD)、紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)和紫外可見吸收光譜(UV-Vis)等分析手段對(duì)光學(xué)性能和產(chǎn)物結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明:摻入適量的Pb2+后,TiO2粒子的光催化活性得到較大的提高

4、,Pb2+摻雜能夠使銳鈦礦向金紅石的轉(zhuǎn)變溫度向高溫方向移動(dòng),并且細(xì)化了晶粒,實(shí)驗(yàn)最佳摻雜濃度為100:1.5(TiO2／Pb摩爾百分比),最佳熱處理溫度為500℃。
　　 (2)在模擬太陽光下,以光催化降解甲基橙溶液為探針反應(yīng),對(duì)Pb2+摻雜改性的硅鈦復(fù)合催化劑的光催化活性進(jìn)行了評(píng)價(jià),考察了催化劑用量、初始pH值、H2O2加入量等因素對(duì)催化劑催化性能的影響。結(jié)果表明:在pH=4,催化劑用量為3.0g／L,H2O2用量為3mL／L

5、,反應(yīng)3h時(shí),濃度為10mg／L的甲基橙溶液脫色率達(dá)90.00％以上。在對(duì)比實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)可以看出:CODCr去除率效果不是很明顯,SiO2單獨(dú)摻雜TiO2相比Pb2+單獨(dú)摻雜的光催化性能的提高較顯著,Pb2+-SiO2-TiO2的催化性能最佳。可見,適當(dāng)?shù)腜b2+和SiO2共同摻雜改性能顯著提高TiO2光催化劑的光催化性能。另外,隨著催化劑使用次數(shù)的增加,甲基橙的降解率逐漸的減小,前3次重復(fù)使用時(shí),Pb2+-SiO2-TiO2催化劑的性能

6、降低不是很明顯,甲基橙的脫色率由90.66％變?yōu)?7.23％再降為82.3％；之后繼續(xù)使用,Pb2+-SiO2-TiO2催化劑的催化性能變化很大,降解效果很差。
　　 (3)光降解有機(jī)物的動(dòng)力學(xué)及機(jī)理研究一直是光催化反應(yīng)過程中一個(gè)較為復(fù)雜的問題。作者用濃度分別為5.0mg／L、10.0mg／L、15.0mg／L和20.0mg／L的甲基橙溶液,對(duì)Pb2+-SiO2-TiO2催化劑光催化降解甲基橙的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行初步探討。甲基橙濃度