Pb2+摻雜硅鈦復合催化劑的制備及光催化性能研究.pdf

1、隨著現代工業(yè)的不斷發(fā)展,通過各種途徑進入水體中的有機物數量和種類急劇增加,這些有機物具有復雜性和多樣性,會對水體環(huán)境造成嚴重的污染,其中以有毒難降解有機廢水污染最為嚴重。
　　 TiO2對諸多環(huán)境污染物有顯著的光催化降解作用,使其一問世即成為工業(yè)應用(如光催化、吸附、分子篩、離子交換和分離等)的首選,光催化己發(fā)展成為新型的環(huán)境污染治理技術。但是TiO2光催化材料禁帶寬度較寬(銳鈦礦為3.2eV),只在紫外光下有光催化活性,不能充

2、分利用太陽光,限制了其在商業(yè)中的應用前景。作為光催化技術的核心,對TiO2進行摻雜改性,使其成為能夠被可見光激發(fā)的催化劑和提高TiO2的光催化活性是當前光催化研究中最重要的研究課題。本文主要圍繞Pb2+摻雜硅鈦復合催化劑的制備、表征、催化活性和Pb2+-SiO2-TiO2光催化降解甲基橙的反應動力學等方面的研究開展了如下工作:
　　 (1)本項研究以正硅酸乙酯(TEOS)為硅源,鈦酸四丁酯(TBOT)為鈦源,硝酸鉛(Pb(NO3

3、)2)為原料,十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)為模板劑,采用溶膠-凝膠法合成了Pb2+摻雜的硅鈦復合材料?？疾炝酥苽溥^程中Pb2+摻雜量和鍛燒溫度對催化劑光催化活性的影響,確定了在模擬太陽光下復合催化劑的最佳制備條件。用X射線粉末衍射(XRD)、紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)和紫外可見吸收光譜(UV-Vis)等分析手段對光學性能和產物結構進行了表征。結果表明:摻入適量的Pb2+后,TiO2粒子的光催化活性得到較大的提高

4、,Pb2+摻雜能夠使銳鈦礦向金紅石的轉變溫度向高溫方向移動,并且細化了晶粒,實驗最佳摻雜濃度為100:1.5(TiO2／Pb摩爾百分比),最佳熱處理溫度為500℃。
　　 (2)在模擬太陽光下,以光催化降解甲基橙溶液為探針反應,對Pb2+摻雜改性的硅鈦復合催化劑的光催化活性進行了評價,考察了催化劑用量、初始pH值、H2O2加入量等因素對催化劑催化性能的影響。結果表明:在pH=4,催化劑用量為3.0g／L,H2O2用量為3mL／L

5、,反應3h時,濃度為10mg／L的甲基橙溶液脫色率達90.00％以上。在對比實驗中發(fā)現可以看出:CODCr去除率效果不是很明顯,SiO2單獨摻雜TiO2相比Pb2+單獨摻雜的光催化性能的提高較顯著,Pb2+-SiO2-TiO2的催化性能最佳?？梢?適當的Pb2+和SiO2共同摻雜改性能顯著提高TiO2光催化劑的光催化性能。另外,隨著催化劑使用次數的增加,甲基橙的降解率逐漸的減小,前3次重復使用時,Pb2+-SiO2-TiO2催化劑的性能

6、降低不是很明顯,甲基橙的脫色率由90.66％變?yōu)?7.23％再降為82.3％；之后繼續(xù)使用,Pb2+-SiO2-TiO2催化劑的催化性能變化很大,降解效果很差。
　　 (3)光降解有機物的動力學及機理研究一直是光催化反應過程中一個較為復雜的問題。作者用濃度分別為5.0mg／L、10.0mg／L、15.0mg／L和20.0mg／L的甲基橙溶液,對Pb2+-SiO2-TiO2催化劑光催化降解甲基橙的反應動力學進行初步探討。甲基橙濃度