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1、由傳統(tǒng)化石能源向新型可再生能源的轉(zhuǎn)變是現(xiàn)代社會(huì)人們對(duì)于能源利用的趨勢(shì),而氫能源被認(rèn)為是最具應(yīng)用前景的可再生能源之一。若要實(shí)現(xiàn)氫能源在燃料電池等領(lǐng)域的大規(guī)模應(yīng)用,氫能源存儲(chǔ)問題是現(xiàn)階段所面臨的最大挑戰(zhàn)。在氣態(tài)儲(chǔ)氫和液態(tài)儲(chǔ)氫方式都存在許多弊端的情況下,固態(tài)儲(chǔ)氫材料吸引了人們的濃厚興趣。氨硼烷(NH3BH3,AB)是一種新型的固態(tài)儲(chǔ)氫材料,它具有儲(chǔ)氫量高、易脫氫、性質(zhì)穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn),被美國(guó)能源部認(rèn)為是可替代硼氫化鈉而著力發(fā)展的一類新型儲(chǔ)氫材料。<
2、br> 過渡金屬是近幾年被人們廣泛研究的氨硼烷水解脫氫反應(yīng)催化劑,如鐵、鈷、鎳等廉價(jià)過渡金屬具有儲(chǔ)存量高、經(jīng)濟(jì)性好等優(yōu)勢(shì),然而,由于其具有磁性特征和較強(qiáng)的聚集效應(yīng),使之往往呈現(xiàn)較弱的催化活性,因此發(fā)展高性能的廉價(jià)過渡金屬催化劑目前仍然是人們所面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。
在本論文中,我們探索以聚乙烯亞胺(PEI)輔助過渡金屬納米粒子在石墨烯表面的沉積、并作為氨硼烷水解脫氫反應(yīng)催化劑的應(yīng)用。石墨烯作為一種新型的二維結(jié)構(gòu)材料,具有比表面積高
3、、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等特點(diǎn),而聚電解質(zhì)具有良好錨固金屬離子的能力,可有效調(diào)控粒子的成核與生長(zhǎng)。我們的結(jié)果顯示,以PEI修飾的石墨烯作為載體,所得到的過渡金屬納米粒子在結(jié)構(gòu)形態(tài)和粒徑尺寸方面都能夠得到較好的優(yōu)化,并表現(xiàn)出顯著提高的催化性能。
(1).表面含有大量含氧官能團(tuán)的氧化石墨烯(GO),與含有大量富電子氨基的支化PEI分子能夠通過物理和共價(jià)相互作用實(shí)現(xiàn)有效的復(fù)合;TEM和AFM的表征顯示PEI分子以坍陷的“pancake”狀形貌
4、覆蓋在GO表面。隨著投料時(shí)PEI比例的增大,產(chǎn)物PEI-GO中PEI的含量也相應(yīng)增多,PEI分子層的厚度也相應(yīng)增加,但PEI修飾的效率降低。
(2).通過NaBH4的簡(jiǎn)單共還原法能夠?qū)崿F(xiàn)無定型Fe-Ni納米粒子在PEI-GO上的負(fù)載,同時(shí),修飾在GO表面的PEI含量會(huì)顯著影響Fe-Ni納米粒子的尺寸和形貌。在高PEI含量下,大量金屬前體離子錨固于GO表面的PEI分子層內(nèi),誘發(fā)后續(xù)的異相成核,而本體溶液中的均相成核則由于離子濃度
5、降低而受到抑制,所得到的納米粒子分散性也較為均勻,平均尺寸約為3 nm。PEI-GO/Fe-Ni體系在催化氨硼烷水解脫氫反應(yīng)中表現(xiàn)出了較高的催化活性,在293 K時(shí)的催化速率達(dá)到982 ml/min/g,遠(yuǎn)高于直接以GO為載體的Fe-Ni催化劑,甚至接近于貴金屬Pt-C的催化速率。
(3).PEI上的氨基能夠有效絡(luò)合二價(jià)Co粒子,使Co前體受限于聚乙烯亞胺分子的局部區(qū)域,在NaBH4的存在下發(fā)生異相成核生長(zhǎng),并得到負(fù)載于PEI
6、-GO上的無定型Co-B納米粒子。TEM和HRTEM表明以PEI-GO為載體所得到的Co-B納米粒子擁有較好的形貌和分散性,其平均尺寸為3~4 nm。PEI-GO/Co-B在催化氨硼烷水解脫氫反應(yīng)上能夠表現(xiàn)出較高的催化性能,放氫速率可達(dá)1987 ml/min/g,優(yōu)于已報(bào)道的大部分Co-B類催化劑。這主要?dú)w因于Co-B粒子在PEI-GO上的高分散性和小尺寸使其表面活性位點(diǎn)增多。通過反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的研究發(fā)現(xiàn),催化劑濃度的增大和溫度的升高都會(huì)顯
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