氧化石墨烯在堇青石表面的固載及催化性能.pdf

1、氧化石墨烯(GO)具有比表面積大、活性位點(diǎn)多、優(yōu)異的導(dǎo)電性能，是優(yōu)異的催化劑載體。但它存在不易分離問題，限制了其應(yīng)用，將GO固載可以有效解決分離問題。本文以制備鈀/石墨烯/堇青石整體式催化劑為目標(biāo)，通過苯乙烯加氫(PE)、甲苯催化燃燒，考察了制備工藝條件對(duì)催化活性及穩(wěn)定性的影響。主要工作及結(jié)論如下:
　　首先進(jìn)行了直接涂覆GO并負(fù)載Pd的研究。利用掃描電鏡(SEM)、傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)、X射線衍射分析(XRD)、透射電

2、鏡(TEM)檢測(cè)，結(jié)果表明，GO成功涂載。FT-IR和核磁共振(NMR)檢測(cè)表明GO與堇青石之間可能通過氫鍵結(jié)合。優(yōu)化催化劑制備工藝，獲得PE反應(yīng)的活性為95.2 mmol PE/(min·g)。
　　進(jìn)一步引入PDDA分別對(duì)堇青石和GO表面改性。利用FT-IR檢測(cè)表明GO涂載成功。X射線光電子能譜分析(XPS)分析表明，成功引入PDDA，而且PDDA的強(qiáng)的吸電子能力導(dǎo)致堇青石和石墨烯的電荷轉(zhuǎn)移到PDDA的N元素上，進(jìn)一步負(fù)載的P

3、d納米粒子尺寸更小，分散性更高。TEM分析顯示，Pd粒子粒徑在1-5 nm。考察改性溶劑量、前驅(qū)體、超聲時(shí)間及超聲功率等影響，對(duì)負(fù)載工藝進(jìn)行優(yōu)化。結(jié)果表明，采用PDDA改性GO、氯鈀酸為前驅(qū)物、超聲浸漬Pd粒子，可以獲得最高的PE反應(yīng)活性與甲苯催化燃燒性能。PE反應(yīng)活性為162 mmol PE/(min·g)。甲苯催化燃燒起燃溫度為120℃，遠(yuǎn)低于文獻(xiàn)值，完全燃燒溫度為260℃。綜上所述，采用GO作為催化劑涂層制備鈀/石墨烯/堇青石整體