超臨界流體技術(shù)-SiO2氣凝膠的制備及其對(duì)2-苯乙醇的超臨界吸附.pdf

1、SiO2氣凝膠是指由SiO2納米粒子相互聚結(jié)構(gòu)成納米多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，并在孔隙中充滿氣態(tài)分散介質(zhì)的一種固態(tài)材料，也屬于納米材料的一種。因?yàn)槠洫?dú)特的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)以及高孔隙率、高孔容、高比表面積等物理性質(zhì)，SiO2氣凝膠可廣泛應(yīng)用于催化劑載體、傳感器、氣體分離等。超臨界流體（Supercritical Fluid， SCF）技術(shù)為一項(xiàng)新型的綠色技術(shù)，在許多領(lǐng)域中獲得了重要的進(jìn)展。本研究主要采用SCF技術(shù)制備SiO2氣凝膠粉體，并研究超臨界CO2

2、中香料2-苯乙醇在SiO2上的吸附行為。
　　 采用水玻璃為原料，分別用硫酸催化法、檸檬酸催化法、離子交換法、碳化法制備SiO2濕凝膠。采用超臨界干燥（Supercritical Fluid Drying, SCD）技術(shù)對(duì)凝膠進(jìn)行干燥，最終獲得SiO2氣凝膠粉體，用FT-IR、XRD、SEM、BET表征所制備的SiO2粉體的結(jié)構(gòu)、形貌和比表面積等。結(jié)果表明：所制備SiO2顆粒一次粒徑為納米級(jí)，呈三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，分布均勻，呈無(wú)定型態(tài)

3、；應(yīng)用SCD技術(shù)所獲得的顆?？兹菝黠@高于其他干燥方式獲得的顆粒，孔容范圍0.90-1.37cm3/g，比表面積在300-700m2/g，并且發(fā)現(xiàn)制備凝膠過(guò)程中，擴(kuò)孔、助孔可以有效提高顆粒的孔容；以檸檬酸為催化劑所獲得的顆?？兹莺捅缺砻娣e高于硫酸催化法。
　　 采用超臨界吸附技術(shù)研究在超臨界CO2中2-苯乙醇在選定的SiO2材料上的吸附行為。用SEM、FT-IR分析吸附前后SiO2結(jié)構(gòu)的變化，并探討了SiO2顆粒比表面積、孔容對(duì)2

4、-苯乙醇吸附量的影響。結(jié)果表明：吸附前后SiO2的孔結(jié)構(gòu)并沒(méi)有發(fā)生坍塌現(xiàn)象，吸附過(guò)程中也沒(méi)有發(fā)生很明顯的鍵的變化；15.0MPa、8.4MPa條件下2-苯乙醇的吸附平衡時(shí)間均約15h，遠(yuǎn)低于飽和蒸汽壓條件下的平衡時(shí)間（37h以上）；當(dāng)2-苯乙醇在超臨界CO2中處于不飽和溶解狀態(tài)時(shí)，其吸附行為符合單層吸附，當(dāng)2-苯乙醇在超臨界CO2中濃度緩慢升高到飽和溶解狀態(tài)時(shí)，SiO2對(duì)其吸附量急劇升高，表明飽和狀態(tài)下的香料吸附更具有實(shí)際意義；在研究的

5、吸附范圍內(nèi)（吸附壓力8.4-16.8MPa，溫度313-333K，2-苯乙醇在超臨界CO2中達(dá)到飽和），2-苯乙醇的吸附量隨著溫度的升高而減小，隨著壓力的升高而增大。本研究首次在超臨界流體吸附中發(fā)現(xiàn)從單分子層吸附到多分子層吸附的變化規(guī)律。
　　 建立超臨界吸附模型，分別用三維的SV(Stryjek-Vera)修正的Peng-Robinson狀態(tài)方程(3D-PRSV EoS)描述流體相，兩維的范德華方程(2D-vdW EoS)描述