六氟化鈾堿吸收液中低濃度鈾的富集過程研究.pdf_第1頁
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1、六氟化鈾可用來分離同位素235U和238U。因而,它被公認(rèn)為核燃料生產(chǎn)過程最重要的化學(xué)中間體。六氟化鈾生產(chǎn)、儲(chǔ)運(yùn)及用其離心分離235U的過程中,往往會(huì)產(chǎn)生少量的六氟化鈾、氟化氫。傳統(tǒng)上,用于核電站或核武器的二氧化鈾通常由六氟化鈾還原得到。然而,在應(yīng)用及處理過程中,多余的六氟化鈾釋放到環(huán)境中會(huì)導(dǎo)致關(guān)鍵生態(tài)問題。
  本論文針對(duì)六氟化鈾碳酸鈉堿吸收液中低濃度鈾的富集回收問題進(jìn)行研究。基于這一目的,我們提出了較為經(jīng)濟(jì)、環(huán)境友好和高效的處

2、理方法,進(jìn)行了深入研究。主要內(nèi)容分為以下三個(gè)部分:
  第一章緒論部分。介紹了鈾的主要物理化學(xué)性質(zhì),及其在現(xiàn)代工業(yè)中的廣泛應(yīng)用;綜述了鈾的處理、富集、分離純化的方法。目前傳統(tǒng)的鈾富集分離方法主要有:選擇性沉淀、溶劑萃取、離子交換、吸附劑法等,并對(duì)各種處理方法的優(yōu)點(diǎn)與缺陷進(jìn)行了對(duì)比討論。
  第二章采用煤化工中的副產(chǎn)物——亞硝基萘酚,并研究了其對(duì)核燃料生產(chǎn)中六氟化鈾堿吸收液的處理過程。實(shí)驗(yàn)表明亞硝基萘酚對(duì)碳酸鈾酰的有效吸附效率

3、高、成本低、可操作性強(qiáng),在一個(gè)較寬的pH范圍內(nèi)回收率可達(dá)99.99%,處理后吸收液中的鈾含量低于國家排放標(biāo)準(zhǔn)(50 ppb)。通過實(shí)驗(yàn)確定了pH值、溫度、時(shí)間和吸附劑用量對(duì)吸附的影響。同時(shí),對(duì)于吸附機(jī)制及鈾酰配合物的結(jié)構(gòu)也進(jìn)行了研究,分析了吸附模型。晶體結(jié)構(gòu)和元素分析,紅外光譜和1H NMR研究表明,1-亞硝基-2-萘酚以及2-亞硝基-1-萘酚與鈾酰離子通過同一側(cè)N-O鍵形成η2鍵合,與鈾酰離子形成了水溶性小的結(jié)晶型配合物,從而能夠有效

4、吸附低濃度的鈾。
  第三章選用廉價(jià)的聚氯乙烯顆粒(PVC)和小分子咪唑及其衍生物為原料,通過接枝反應(yīng)合成了一系列對(duì)鈾具有較高富集效率的咪唑基高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl。同時(shí)通過一系列表征手段(元素分析、紅外、掃描電鏡等),確定了咪唑基高分子離子液體的結(jié)構(gòu)。將其用于低濃度鈾溶液的處理時(shí),深入研究了富集過程中體系溫度、溶液 pH、富集時(shí)間、[PVC-im]Cl/[PVC-amim]Cl用量以及干擾離

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