鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料用于二硫化碳加氫反應(yīng)的研究.pdf

1、本論文以氫氣反應(yīng)球磨法制備鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料，儲(chǔ)氫材料中以固相原子態(tài)形式儲(chǔ)存的高活性氫可作為二硫化碳加氫反應(yīng)的氫源，用于二硫化碳的加氫反應(yīng)。本課題以鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料與二硫化碳作為反應(yīng)物，控制單一變量法，探究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間以及金屬催化劑Ni、Mo的添加等對(duì)鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料用于二硫化碳加氫反應(yīng)的影響，分析了將鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料用于二硫化碳加氫反應(yīng)過(guò)程中，鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料的放氫反應(yīng)與二硫化碳的加氫反應(yīng)之間的關(guān)系。
　　將鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材

2、料用于二硫化碳加氫反應(yīng)的研究表明，鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料受熱可釋放出高活性固相原子態(tài)氫，能夠促使二硫化碳在較溫和的條件（較低溫度和常壓）下即可發(fā)生加氫反應(yīng)而生成氣態(tài)產(chǎn)物H2S，從而實(shí)現(xiàn)有機(jī)硫向無(wú)機(jī)硫的轉(zhuǎn)化。
　　二硫化碳加氫反應(yīng)過(guò)程中，加氫反應(yīng)產(chǎn)物會(huì)因反應(yīng)溫度不同而有所不同，反應(yīng)溫度升高有利于MgS生成。隨著反應(yīng)溫度的逐漸升高，鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料中的MgH2不斷分解釋放出高活性氫而轉(zhuǎn)化成為晶態(tài)Mg，高活性氫可與二硫化碳發(fā)生加氫反應(yīng)而生成氣

3、態(tài)H2S；當(dāng)加氫反應(yīng)溫度升高到一定程度時(shí)，晶態(tài) Mg可與加氫反應(yīng)中生成的氣態(tài) H2S發(fā)生反應(yīng)，生成固相硫MgS。將鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料用于二硫化碳的加氫反應(yīng)過(guò)程中，反應(yīng)溫度對(duì)二硫化碳的加氫反應(yīng)中鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料的氫利用率具有重要的影響，反應(yīng)溫度升高有利于提高二硫化碳加氫反應(yīng)中的氫利用率，只有在特定反應(yīng)溫度下，才能使儲(chǔ)氫材料不易被“毒化”的同時(shí)，獲得較高的氫利用率。
　　二硫化碳加氫反應(yīng)過(guò)程中，反應(yīng)時(shí)間也是一個(gè)極其重要的參數(shù)，反應(yīng)時(shí)間過(guò)

4、長(zhǎng)或過(guò)短，都不利于二硫化碳加氫反應(yīng)的最優(yōu)化進(jìn)行，只有處理好反應(yīng)溫度與反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系，選擇最合理的反應(yīng)時(shí)間，才能在能耗較低的情況下，取得最佳的反應(yīng)效果。
　　將鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料用于二硫化碳加氫反應(yīng)過(guò)程中，加氫反應(yīng)可以促進(jìn)放氫反應(yīng)的進(jìn)行，而放氫反應(yīng)又可以為加氫反應(yīng)提供氫源，二者相互促進(jìn)，具有耦合效應(yīng)。鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料材料中高活性固相原子態(tài)氫的存在，使鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料具有催化性能，可促使二硫化碳在較溫和條件下即可發(fā)生加氫反應(yīng)；同時(shí)二硫化

5、碳加氫反應(yīng)的進(jìn)行，可加速鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料的放氫過(guò)程，使鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料中所儲(chǔ)的固相原子態(tài)氫在其高峰放氫溫度之下即可完全釋放。
　　在鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料制備過(guò)程中添加金屬催化劑Ni、Mo可在一定程度上提高鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料的儲(chǔ)氫密度，降低鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料的放氫溫度，提高鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料的放氫速率。將添加金屬催化劑Ni、Mo制備的鎂碳復(fù)合儲(chǔ)氫材料用于二硫化碳加氫反應(yīng)，不但可以明顯提高加氫反應(yīng)速率，同時(shí)加氫反應(yīng)中氣態(tài)產(chǎn)物H2S的量也顯著增多