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1、以太西無(wú)煙煤為原料,通過(guò)混合、成型、炭化和活化過(guò)程制備微孔活性炭,可用于分離、濃縮CO2和CH4。用吸附量、碘值、孔隙參數(shù)、孔徑分布、表面官能團(tuán)、分離系數(shù)等對(duì)活性炭表征,分析工藝條件對(duì)活性炭性質(zhì)和吸附性能的影響。
通過(guò)正交和單因素試驗(yàn)考察活性炭吸附CO2的性能。正交試驗(yàn)表明:添加劑比例、活化時(shí)間對(duì)CO2吸附量影響非常顯著,活化溫度、添加劑比例與炭化溫度的交互作用對(duì)CO2吸附量影響顯著,炭化溫度、炭化升溫速率對(duì)CO2吸附量影響非
2、常小,添加劑比例和活化溫度、活化溫度和炭化溫度之間無(wú)交互作用。最佳制備條件為:添加劑比例3%,活化溫度920℃,活化時(shí)間3h,炭化溫度選擇600℃,炭化升溫速率選擇11℃·min-1,制得活性炭在298K、0.1MPa下吸附量達(dá)到59.30mL·g-1。CO2吸附量與碘值、比表面積、孔容等相關(guān)性不大,孔徑分布是影響吸附性能的重要因素,其中小于0.93nm的孔隙對(duì)CO2吸附起關(guān)鍵作用。單因素試驗(yàn)表明,添加劑可促進(jìn)活性炭微孔發(fā)育進(jìn)而提高吸附
3、量并有效縮短活化時(shí)間,合適的添加劑比例為3%;活化溫度過(guò)高不利于微孔發(fā)育,適宜的活化溫度在900-920℃;CO2活化活性炭孔徑分布更窄,小于0.79nm、0.93nm孔隙的孔容比H2O蒸氣活化活性炭分別多出17.35%、12.28%,吸附量更高,混合介質(zhì)活化活性炭的性質(zhì)介于兩者之間;活化介質(zhì)流量及炭化溫度對(duì)活性炭孔徑及吸附量影響較小,可分別選擇每40g炭化料330mL·min-1和600℃。活化溫度為920℃、燒失率40%的活性炭比表
4、面積達(dá)到1071m2·g-1、總孔容達(dá)0.4470mL·g-1,微孔率89%,CO2吸附量達(dá)到59.44mL·g-1。炭化過(guò)程表面官能團(tuán)大量減少,活化過(guò)程及不同活化介質(zhì)對(duì)活性炭表面官能團(tuán)情況影響較小,影響活性炭吸附性能的關(guān)鍵因素不是表面官能團(tuán)而是孔徑分布。
考察制得活性炭吸附CH4的性能。正交試驗(yàn)表明:活化時(shí)間、添加劑比例、活化溫度、添加劑比例與炭化溫度的交互作用,添加劑比例與活化溫度的交互作用對(duì)CH4吸附量影響非常顯著,炭化
5、溫度和炭化升溫速率對(duì)CH4吸附量影響較小,炭化溫度與活化溫度之間無(wú)交互作用;最佳制備條件與CO2吸附活性炭條件一致,制得活性炭在298K、0.1MPa下吸附量達(dá)到24.54mL·g-1;活性炭的CH4吸附量與碘值、比表面積、孔容等線性相關(guān)性不高,孔徑分布是影響吸附性能的關(guān)鍵因素且小于0.79nm的孔隙對(duì)CH4吸附起關(guān)鍵作用。
通過(guò)Langmuir方程擬合吸附等溫線得活性炭在298K的分離系數(shù),CO2制備活性炭CO2/CH4、C
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