納米金屬腔表面增強拉曼光譜的機理研究.pdf

1、表面增強拉曼散射（Surface Enhanced Raman Scattering， SERS）的發(fā)現(xiàn)克服了傳統(tǒng)拉曼光譜分子檢測方法中，由于分子拉曼散射截面很小而導(dǎo)致的拉曼散射光信號很弱、探測靈敏度低等不足。當貴金屬（如金、銀、銅）表面制作具有一定形式的亞波長尺度微結(jié)構(gòu)時，結(jié)構(gòu)附近電磁場可獲得極大的增強，進而增強該區(qū)域內(nèi)被測分子的拉曼信號，從而大大提高靈敏度，甚至達到單分子探測的水平。SERS無序金屬基底雖然可以采用化學(xué)方法得到且制備

2、成本較低，但是只能提供統(tǒng)計意義上的數(shù)據(jù)，不利于SERS機理的研究和SERS器件的優(yōu)化設(shè)計。矩形槽金屬腔結(jié)構(gòu)簡單，易于加工，而且能夠產(chǎn)生很強的電磁增強。本論文開展了金屬腔及其陣列電磁增強的研究，建立了電磁增強的物理模型，揭示了矩形槽金屬腔電磁增強的物理機制，用以指導(dǎo)器件設(shè)計，完成了電磁增強結(jié)構(gòu)的設(shè)計、制作及測試，得到的結(jié)論具有重要的理論意義和實用價值。
　　 本論文建立了單金屬槽電磁增強的Fabry-Perot模型，精確預(yù)言了全矢

3、量方法嚴格計算的結(jié)果，并給出電磁增強機制的深入分析。系統(tǒng)地研究了結(jié)構(gòu)參數(shù)和照明條件對電場增強因子(Enhancement Factor， EF)的影響。結(jié)果表明槽深、槽寬對EF的影響很大，而照明波長、金屬類型和入射角對其影響很小。槽深滿足共振條件時，窄槽槽口可以產(chǎn)生103～104的電場增強，對應(yīng)的SERS電磁增強因子為106～108。基于Fabry-Perot模型的分析，明確了基模多次反射共振和較大的波阻抗是窄槽產(chǎn)生較高電場增強的物理原

4、因。
　　 以雙金屬槽為研究對象，本論文建立了電磁增強的表面波模型，精確復(fù)現(xiàn)了全矢量方法嚴格計算的結(jié)果，揭示了表面波被金屬槽激勵產(chǎn)生、沿金屬表面?zhèn)鞑?、耦合進入金屬槽從而影響槽內(nèi)電場增強效應(yīng)的物理機制。結(jié)果表明，改變槽間距時，表面波耦合成為槽基模的振幅和相位隨之改變，進而改變槽內(nèi)基模共振產(chǎn)生的電磁增強效應(yīng)。波長的改變會影響表面波中表面等離子體（Surface Plasmon Polariton，SPP）和準柱面波的相對比例，導(dǎo)致表

5、面波的衰減特性和相移常數(shù)發(fā)生變化，進而改變表面波耦合成為槽基模的系數(shù)，最終對槽內(nèi)電磁增強因子產(chǎn)生影響。
　　 論文建立了金屬槽陣列電磁增強的Fabry-Perot模型，精確復(fù)現(xiàn)了嚴格耦合波算法的嚴格數(shù)值結(jié)果，深入分析了產(chǎn)生電磁增強的物理機制。系統(tǒng)地研究了結(jié)構(gòu)參數(shù)和照明條件對陣列EF的影響。通過與單金屬槽電磁增強比較，顯示了陣列中槽間表面波電磁相互作用對電磁增強的影響。與單金屬槽電磁增強類似，當槽深滿足模型給出的基模共振條件時，陣

6、列槽口的EF達到最大值，而且窄槽對應(yīng)的EF較大，照明波長對陣列電磁增強的影響較小。不同的是，共振條件下陣列產(chǎn)生的EF比相同結(jié)構(gòu)參數(shù)的單金屬槽幾乎高出一個數(shù)量級，而且陣列EF受入射角的影響較大。模型分析揭示了陣列結(jié)構(gòu)激勵SPP導(dǎo)致的透射極小值對電場增強的重要影響，明確了陣列中槽間表面波電磁相互作用對EF的增強效應(yīng)，這種電磁相互作用來自陣列中各個槽激勵產(chǎn)生的表面波，這些表面波會沿金屬表面?zhèn)鞑ゲⅠ詈线M入相鄰槽。另外，論文也建立了金屬狹縫陣列的

7、Fabry-Perot模型。通過對狹縫陣列電磁增強和異常透射的研究發(fā)現(xiàn)，當狹縫深度滿足模型給出的基模共振條件時，會同時發(fā)生電磁增強和異常透射現(xiàn)象。
　　 基于理論分析結(jié)果，設(shè)計了SERS實驗中金基底槽陣列和狹縫陣列結(jié)構(gòu)，討論了實際加工的結(jié)構(gòu)中槽長度L和周期數(shù)目N的有限近似對EF的影響，給出了接近理想電磁增強性能的L和N的數(shù)值。分析了加工的誤差容忍度，以及金基底厚度、鉻膜等對電磁增強的影響。完成了金基底槽陣列和狹縫陣列器件的加工，