過渡金屬電極-溶液界面水分子的表面增強拉曼光譜研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、界面水的取向和構(gòu)型在許多表面過程中都發(fā)揮關(guān)鍵的作用,并深刻影響各種界面的結(jié)構(gòu)和功能,由此而長期成為表面科學、生物、化學和地質(zhì)等領(lǐng)域的重要基礎(chǔ)性課題。為了深入認知水在固/液界面的結(jié)構(gòu)和行為,人們發(fā)展了各種原位和非原位的譜學技術(shù),但是由于數(shù)量巨大體相(約55摩爾)的信號干擾,難以抽提出微弱的界面水信號,迄今所獲得的信息尚十分有限。由于水分子的拉曼散射截面很小,常規(guī)拉曼光譜技術(shù)無法獲得固/液體系的界面水的信息。表面增強拉曼光譜(SERS)由于

2、具有檢測表面分子的超高靈敏度而具有獨特優(yōu)勢。但是,人們迄今僅在具有高SERS活性的金,銀、銅電極體系獲得水的SELLS信號,并且難度很大,進展有限。因此,在更具應(yīng)用背景的各種過渡金屬(Ⅷ B族元素)的電極表面獲得SERS信號,是一個具有重要科學意義的挑戰(zhàn)性課題,也是本論文工作的主攻方向。 由于無法在具有弱SERS活性的鉑族金屬上獲得水的SERS信號,我們采用了“借力”的策略,即在高SERS活性的金納米粒子表面沉積一層極薄的過渡金

3、屬層,試圖借助于金核的電磁場增強的長程作用,以獲得鉑和鈀表面水的SERS。 本論文研究的主要內(nèi)容包括:(1)通過優(yōu)化實驗儀器條件(特別是光譜儀的收集效率),提高了實驗的檢測靈敏度;設(shè)計和采用立式電解池和薄層溶液技術(shù),將研究的電位范圍拓寬到有強烈氫析出的反應(yīng)電位區(qū)間;(2)合成核殼結(jié)構(gòu)納米粒子,在金核表面無針孔沉積包裹極薄的鉑或鈀金屬原子殼層,成功地在過渡金屬電極表面得到了水的SERS信號,并探討了有關(guān)電磁場增強機理。(3)為了全

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