煤熱解過(guò)程中唾吩類有機(jī)硫釋放特性的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、煤在焦化、氣化、燃燒等熱加工過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生噻吩類有機(jī)硫。噻吩類有機(jī)硫是重要的化工原料,也是環(huán)境中難降解的化合物,且比多環(huán)芳烴和含氨雜環(huán)化合物更具致癌性。研究煤熱解過(guò)程中噻吩類有機(jī)硫生成轉(zhuǎn)化規(guī)律,對(duì)煤的清潔利用有著重要的意義。
   為了探尋煤在熱解過(guò)程中噻吩硫的析出規(guī)律,探討噻吩硫的產(chǎn)生機(jī)理。
   本實(shí)驗(yàn)運(yùn)用先進(jìn)的CDS-5250快速熱裂解儀與Focus GC-DSQ II色質(zhì)聯(lián)用在線分析技術(shù),定性定量研究了噻吩類有機(jī)硫

2、中比較重要的兩種化合物苯并噻吩和二苯并噻吩在煤熱解過(guò)程中的生成變化規(guī)律。通過(guò)研究它們?cè)诿簾峤膺^(guò)程中的釋放規(guī)律以及生成機(jī)理,為了解煤中噻吩類有機(jī)硫的熱解行為提供依據(jù)。
   實(shí)驗(yàn)選取不同變質(zhì)程度的7種煤樣作為研究對(duì)影重點(diǎn)考察了煤內(nèi)在條件(煤變質(zhì)程度、元素組成)和外在條件<熱解溫度、升溫速率)對(duì)煤熱解過(guò)程中噻吩硫生成量的影響,并對(duì)熱解過(guò)程中噻吩硫生成機(jī)理進(jìn)行探討。實(shí)驗(yàn)主要得到以下結(jié)論:
   1.煤的變質(zhì)程度對(duì)煤熱解過(guò)程中噻

3、吩硫的生成量有著重要的影響。隨著煤變質(zhì)程度的增加,噻吩硫生成量呈先升高后降低趨勢(shì)。噻吩硫的生成量與煤中有機(jī)硫的含量具有正相關(guān)性,隨著煤中有機(jī)硫含量的增加,煤熱解過(guò)程中產(chǎn)生的噻吩硫的含量呈增加趨勢(shì),與無(wú)機(jī)硫的含量關(guān)系不大。
   2.煤熱解過(guò)程中噻吩硫的生成量隨著溫度的升高先增加,到800℃時(shí)達(dá)到最大,此時(shí)噻吩硫主要來(lái)源于煤中大分子物質(zhì)的裂解以及小分子物質(zhì)的縮合反應(yīng)。后隨溫度升高生成量又呈降低趨勢(shì),主要是噻吩類物質(zhì)發(fā)生裂解。熱解溫

4、度高于1200℃時(shí),噻吩硫又有一定程度的升高趨勢(shì),主要是由于體系能量比較高,小部分滯留在煤的固相中難析出的有機(jī)硫進(jìn)一步分解析出??焖贌峤鈼l件下,不同的升溫速率導(dǎo)致煤熱解過(guò)程中噻吩硫的生成量也不一樣。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)升溫速率為12℃/ms時(shí)煤熱解過(guò)程中噻吩硫生成量最大。實(shí)驗(yàn)還得到快速升溫速率下煤熱解過(guò)程中噻吩硫的生成量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于中速升溫速率下噻吩硫的生成量。
   3.本論文對(duì)煤熱解過(guò)程中噻吩硫可能的反應(yīng)機(jī)理分析如下:當(dāng)熱解溫度較低時(shí),煤中

5、噻吩硫的生成來(lái)源于煤中以游離態(tài)存在的噻吩類有機(jī)硫的揮發(fā)、煤中大分子有機(jī)硫結(jié)構(gòu)的裂解以及小分子物質(zhì)或者自由基的縮聚反應(yīng)。當(dāng)熱解溫度較高時(shí),部分噻吩硫會(huì)發(fā)生裂解,生成小分子物質(zhì)或者自由基。還有一部分噻吩硫可與其它的小分子物質(zhì)或者自由基反應(yīng),生成縮聚度更高、分子量更大以及穩(wěn)定性更高的含硫化臺(tái)物。研究發(fā)現(xiàn)煤熱解過(guò)程中噻吩硫生成量隨溫度的變化規(guī)律與多環(huán)芳烴的一致。表明煤熱解過(guò)程中噻吩硫及多環(huán)芳烴在生成路徑及化學(xué)反應(yīng)方面有相似性,并且它們?cè)谝欢ǔ潭?/p>

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