PEMFC電極微觀結(jié)構(gòu)模擬.pdf

1、電極是質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)中最重要的組成部分之一。對(duì)電極結(jié)構(gòu)及操作條件進(jìn)行優(yōu)化不但可以提高電池性能，而且可以降低電池成本。所以對(duì)電極及操作條件進(jìn)行優(yōu)化是加速質(zhì)子交換膜燃料電池商業(yè)化的重要途徑。用實(shí)驗(yàn)方法研究電極的結(jié)構(gòu)與電池性能的關(guān)系成本高、難度大，且難以分清各因素對(duì)電池性能的影響。因而計(jì)算機(jī)模擬成為研究電極結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)電池性能影響的重要輔助工具。本論文通過(guò)建立微觀結(jié)構(gòu)的電極模型優(yōu)化電極組成、電極結(jié)構(gòu)及電池操作條件來(lái)提高電池性能

2、。
　　 我們改進(jìn)了現(xiàn)有Pore-Solid兩相隨機(jī)格點(diǎn)模型，去除了模型中普遍存在的懸浮在空氣中的固相格點(diǎn)，使模型更接近實(shí)際。通過(guò)模擬對(duì)比，我們首次證明去除懸空格點(diǎn)是建立電極正確模型的必要步驟?；诖四Ｐ臀覀冄芯苛穗姌O孔隙率、質(zhì)子導(dǎo)體電導(dǎo)率、進(jìn)料氣體濃度、催化劑和離子聚合物在電極厚度方向上的分布以及定向電極結(jié)構(gòu)對(duì)電池性能的影響。
　　 為了解決P－S模型不適用于低孔隙率電極的問(wèn)題，我們首次建立了C－IP兩相隨機(jī)格點(diǎn)模型，

3、使模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值更好相符。我們模擬了電化學(xué)反應(yīng)發(fā)生的位置、氣體進(jìn)料濃度、離子聚合物電導(dǎo)率及分布方式對(duì)電池性能的影響。模擬結(jié)果顯示隨著電流密度的增大，電化學(xué)反應(yīng)的限制因素由質(zhì)子傳遞變?yōu)闅怏w傳遞，所以最大反應(yīng)速率由M－CL界面向CL－GDL界面轉(zhuǎn)移。非均勻分布的電極(靠近膜一側(cè)離子聚合物體積大，靠近擴(kuò)散層一側(cè)孔隙率高)在高電流密度時(shí)性能比均勻分布電極好。
　　 為方便反映實(shí)際催化劑顆粒近似為球形且粒度不等的特點(diǎn)，我們建立了一個(gè)微觀

4、非格點(diǎn)模型來(lái)模擬PEMFC陰極?；诖四Ｐ臀覀兪状窝芯苛舜呋瘎┹d量、Pt/C的平均粒徑、電極厚度、氣體進(jìn)料壓力及離子聚合物電導(dǎo)率對(duì)電池性能的影響。模擬結(jié)果顯示，適度粒徑的Pt/C顆粒有利于提高電池性能。
　　 上述模型中我們研究從優(yōu)化電極的組成、厚度以及操作條件等方面來(lái)提高電極性能的方法，為了研究Pt/C團(tuán)簇團(tuán)聚度及團(tuán)聚方式對(duì)電極性能的影響我們首次建立了微觀團(tuán)簇模型。模擬結(jié)果顯示，沿電極厚度方向上完全定向的電極結(jié)構(gòu)電池性能最好。