金屬改性HZSM-5分子篩催化甲醇制丙烯反應(yīng)過(guò)程的研究.pdf

1、本文系統(tǒng)地研究了不同單金屬元素和不同雙金屬組合改性HZSM-5催化甲醇制丙烯(Methanol-to-Propene，MTP)的反應(yīng)性能，并對(duì)改性后的催化劑進(jìn)行了X射線(xiàn)衍射(XRD)、比表面積(BET)、紅外光譜(IR)表征，分析了催化劑孔道結(jié)構(gòu)和酸性變化對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物分布的影響。
　　在對(duì)催化劑進(jìn)行單元素改性的篩選過(guò)程中，分別考察了堿及堿土金屬K、Ca、Mg、 Ba、Sr，稀土元素La和Ce;過(guò)渡金屬Co、Fe、Cu、Ni、Zn對(duì)H

2、ZSM-5進(jìn)行改性后的催化性能，結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)K和Ca改性后的催化劑在所有單金屬改性中有著最好的丙烯選擇性，分別從未改性時(shí)的25％提高到了32％和33％。各改性元素對(duì)總的低碳烯烴選擇性大小關(guān)系為:Ca＞K＞Mg＞Sr＞Co＞Zn＞Ba＞Ce＞Fe＞Cu＞La＞Ni。
　　考察了雙金屬改性對(duì)催化劑催化性能的影響，選擇了改性效果較好的K、Ca、Fe、Co、Zn和Ce對(duì)HZSM-5進(jìn)行不同組合的雙金屬負(fù)載改性。采用兩步法制備雙金屬改性分

3、子篩，并考察了改性后催化劑在MTP反應(yīng)上的催化性能。結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)K-Ca雙金屬改性后的催化劑在所有雙金屬組合中有著最好的丙烯選擇性，從未改性時(shí)的25％增加到了37％。
　　結(jié)合反應(yīng)產(chǎn)物分布和催化劑表征，重點(diǎn)考察了兩步法中不同濃度配比的K和Ca改性后催化劑在MTP反應(yīng)上的性能變化情況，結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)5％Ca-2％K-HZSM-5催化劑有著最好的丙烯選擇性，同時(shí)降低了副產(chǎn)物的產(chǎn)率，有利于總低碳烯烴產(chǎn)率的增加。同時(shí)，催化劑表征結(jié)果表明