雙金屬改性HZSM-5催化劑對(duì)甲醇制丙烯(MTP)反應(yīng)影響的研究.pdf

1、Athesis(dissertation)submittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterTheeffectofdoubleumetalmodifiedoncatalyticperformanceofHZSM5forMTPByBoLiSupervisor：ProfGuoqinHuChemicalTechnologySchoolofChemicalEngineeringandEnergy

2、一一一一ZhengzhouUniversityApr2013摘要摘要丙烯作為重要的化工基礎(chǔ)原料，用途越來(lái)越廣泛，市場(chǎng)需求與日俱增。傳統(tǒng)的丙烯生產(chǎn)方式是依靠石油的催化裂解。不斷減少的石油儲(chǔ)量和日益攀升的石油價(jià)格成為制約丙烯發(fā)展的關(guān)鍵問(wèn)題。目前，MTP已成為解決這一困境極具發(fā)展?jié)摿Φ纳a(chǎn)方法。對(duì)任何一種催化反應(yīng)來(lái)說(shuō)，催化劑都是關(guān)系到反應(yīng)成敗與否的關(guān)鍵。要使催化劑具備活性高、選擇性佳、反應(yīng)持久的特性并且價(jià)格低廉，這樣的研制工作將是MTP工藝發(fā)

3、展的主要方向。本文在微反裝置上，考察了硅鋁比、改性金屬添加量、單金屬改性對(duì)MTP反應(yīng)的影響，在此基礎(chǔ)上選取兩種改性效果突出的金屬對(duì)ZSM5進(jìn)行雙金屬改性并考察它對(duì)丙烯選擇性的影響，并對(duì)工藝條件進(jìn)行優(yōu)化。實(shí)驗(yàn)得到以下結(jié)論：(1)調(diào)節(jié)分子篩硅鋁比，比值升高會(huì)使原料轉(zhuǎn)化率下降，目的產(chǎn)物丙烯的選擇性提升。兼顧原料轉(zhuǎn)化率和目的產(chǎn)物丙烯的選擇性，選擇比值為200的分子篩進(jìn)行研究。發(fā)現(xiàn)使用該類(lèi)型催化劑，原料轉(zhuǎn)化率為988％，丙烯選擇性為3183％。(

4、2)以金屬鎂為例，研究金屬添加量對(duì)MTP反應(yīng)的影響，發(fā)現(xiàn)對(duì)于Mg來(lái)說(shuō)，當(dāng)改性金屬添加量為12％時(shí)，丙烯選擇性最好達(dá)到3985％。其他元素結(jié)果各有差異。因此，引入金屬對(duì)HZSM5分子篩實(shí)施改性處理時(shí)，適宜的元素添加量對(duì)反應(yīng)來(lái)說(shuō)也很重要。(3)在多種類(lèi)型的金屬元素中分別挑選了十二種有代表性的金屬對(duì)HZSM5進(jìn)行改性，發(fā)現(xiàn)Mg、Ca、Ce等元素對(duì)提高丙烯選擇性有明顯效果，分別是399796、3985％、389796。(4)優(yōu)選改性效果優(yōu)異的金