新型功能分子器件中的電子輸運機理與計算設計.pdf

1、近年來，電子器件的不斷微型化激起了人們對分子器件的研究興趣。同時，碳基分子器件也被人們認為是當今硅基半導體器件最為理想的替代者。本文針對具有重要理論意義和廣泛應用前景的碳基分子器件，將基于第一性原理的電子結構理論與基于非平衡格林函數的輸運理論相結合，系統(tǒng)研究了功能分子器件中的電子輸運機理。并且著重研究了分子裁剪、摻雜、分子材料的雜化連接、分子間的π-π弱相互作用等物理化學方法對分子器件性能的調控。同時，也探究了外界環(huán)境因素濕度對碳基分子

2、器件電子輸運性質的影響。具體研究內容如下：
　　通過運用分子裁剪的方法，設計了一個基于扶手椅型石墨烯納米帶的自旋電子器件。研究了該分子器件的自旋輸運機理及性能調控。計算研究結果表明，該分子器件同時具有整流和完美自旋濾波的特性，且其整流性能可以通過邊界硼氮摻雜而得到有效調控。這些結果為在單個分子上實現多功能集成提供了新思路。
　　系統(tǒng)研究了由鋸齒型硼氮納米帶(zigzag boron nitride nanoribbon，ZB

3、NNR)與鋸齒型石墨納米帶(zigzag graphene nanoribbon，ZGNR)組成的雜化體系的電子結構及電子輸運行為。計算研究結果表明，ZGNR的寬度對雜化體系的能帶結構有非常明顯的調控效應，能使雜化體系的能帶結構呈現出多樣化的轉變，特別是能觀察到半半金屬(half-semimetal)的特性。相反，ZBNNR的寬度對雜化體系能帶結構的調控效應并不明顯。進一步研究發(fā)現，能帶結構中所呈現出這些特性根源于雜化結構中的電荷分布與

4、電荷轉移。更有意思的是，在由這種雜化納米帶構成的新型分子器件中，我們觀察到了電流的自旋極化行為及負微分電阻(negativedifferential resistance，NDR)效應。這些結果將在實現帶隙調控、設計分子自旋閥、分子電控開關等分子器件提供了新的思路。
　　研究了單壁碳納米管中螺旋形石墨納米帶(spiral graphene nanofibbon，SGNR)的自旋輸運行為。計算研究結果表明，當SGNR帶具有鋸齒型邊界

5、時，在器件中我們可以觀察到自旋極化的電流；而當SGNR具有扶手椅型邊界時，自旋極化電流完全消失。通過詳細的分析討論，我們發(fā)現在具有鋸齒型邊界的SGNR中形成了環(huán)形電流，而電子在器件中的自旋極化輸運行為正是根源于環(huán)形電流所產生的磁矩的作用。然而，在具有扶手椅型邊界的SGNR中沒有形成環(huán)形電流和磁矩，所以自旋極化電流完全消失。更有意思的是，通過改變具有扶手椅型邊界的SGNR的寬度，可以使分子器件實現從金屬性到半導體性的轉變。這些結果在分子器

6、件的設計中有著重要的應用前景。
　　研究了具有不同分子間相互作用的G60分子器件的電子輸運行為。計算研究結果表明，分子器件的電子輸運性質將隨著分子間相互作用類型的不同而發(fā)生改變。在分子間弱相互作用的體系下我們觀察到了基于NDR效應的快速響應開關行為；而在強相互作用體系下，我們觀察到的是電流隨偏壓增加而逐漸減小的NDR行為。進一步研究發(fā)現，快速響應的NDR行為根源于由弱π-π分子間相互作用引起的電子共振遂穿機制。這在制作快速響應分子