改性TiO2在可見光下催化降解水體中抗生素的機(jī)理研究.pdf

1、抗生素對(duì)水體環(huán)境的污染已引起眾多國家的廣泛關(guān)注。常規(guī)水處理工藝去除抗生素的效果并不顯著，光催化技術(shù)被認(rèn)為是最有效的去除水體中抗生素的方法。TiO2是性能優(yōu)良的光催化劑，但不能有效利用太陽光中占43％能量的可見光能(400～750nm)，需要外加光源又增加了水處理的成本。研究制備可見光響應(yīng)催化劑有望為抗生素的處理提供新的思路。
　　本文對(duì)TiO2進(jìn)行改性，制備了活性碳(C)摻雜SiO2擔(dān)載的C/TiO2-SiO2光催化劑，以鹽酸四環(huán)

2、素(TC· HCl)為目標(biāo)污染物進(jìn)行微量抗生素的光催化降解，驗(yàn)證其可見光響應(yīng)性能。并通過對(duì)不同制備情形下的催化劑進(jìn)行降解率的分析優(yōu)化出了最佳的制備條件。又對(duì)C/TiO2-SiO2進(jìn)行了材料表征，分析C摻雜SiO2擔(dān)載之后，催化劑可見光響應(yīng)性能的提高機(jī)制。
　　使用響應(yīng)面法(RSM)和中心組合設(shè)計(jì)方法(CCD)設(shè)計(jì)光催化降解實(shí)驗(yàn)優(yōu)化TC· HCl的降解條件;對(duì)TiO2紫外光下降解TC·HCl和C/TiO2-SiO2可見光下降解TC·

3、 HCl的環(huán)境因素影響都進(jìn)行了優(yōu)化，并分析了降解過程中的動(dòng)力學(xué)過程。
　　對(duì)TiO2紫外光催化降解TC·HCl、鹽酸金霉素(CTC·HCl)、鹽酸土霉素(OTC·HCl)、氧氟沙星(OF)、磺胺甲惡唑(SMZ)過程中活性物質(zhì)的作用大小進(jìn)行了分析，對(duì)C/TiO2-SiO2可見光下降解TC·HCl的過程中活性物質(zhì)作用大小進(jìn)行了分析，分析了降解過程的動(dòng)力學(xué)原理，并對(duì)TiO2和C/TiO2-SiO2降解TC·HCl的能力進(jìn)行了分析。

4、>　　具體結(jié)論如下:(1)C/TiO2-SiO2具有可見光響應(yīng)性能，且能在可見光照射下于110分鐘內(nèi)使TC·HCl達(dá)到幾乎完全降解，降解過程符合擬一次動(dòng)力學(xué)方程。C/TiO2-SiO2在C含量為2.5％，TiO2∶SiO2為7∶3，冷卻溫度為573K，制得的C/TiO2-SiO2在可見光降解過程的動(dòng)力學(xué)分析中具有最高的反應(yīng)速率常數(shù)0.0751和最短的半衰期8.51min。它的粒徑在10～100μm，最小孔徑為20nm，BET表面積為5.

5、90m2/g。C摻雜和SiO2擔(dān)載拓展了TiO2在可見光區(qū)域的響應(yīng)，提高了TiO2的穩(wěn)定性。C/TiO2-SiO2能夠在可見光下有效的光催化降解TC·HCl，且具有可觀的可見光催化活性。
　　(2)RSM能夠很好的優(yōu)化光催化過程。對(duì)于20mg/L的TC·HCl最佳的降解條件為:TiO2濃度為2.09g/L、初始pH值5.55、降解時(shí)間20.95min，優(yōu)化條件下TC·HCl的預(yù)測(cè)去除率為93.85％，實(shí)際去除率為93.1％。對(duì)于1

6、mg/L的TC·HCl在可見光下降解，其最佳降解條件為:C/TiO2-SiO2濃度2.1g/L、初始pH值為7.9、降解時(shí)間為26min，在優(yōu)化條件下的TC· HCl的預(yù)測(cè)降解率為97.11％，實(shí)際去除率為96.9％。
　　(3)光催化降解過程中不同抗生素活性物質(zhì)的作用大小各異，在紫外光催化降解TC·HCl的過程中光生空穴（h+VB）占主要的作用為56.79％，在光催化降解CTC·HCl、OTC·HCl的過程中其他活性物質(zhì)占據(jù)了較