氨功能化介孔泡沫氧化硅(MCF)的制備及其二氧化碳吸附性能的研究.pdf

1、二氧化碳作為主要的溫室氣體之一，造成全球的氣候發(fā)生變化，于是為減少大氣中的二氧化碳濃度，有效的碳捕獲技術(shù)的研究和發(fā)展就尤為重要。
　　本論文以三嵌段共聚物P123(EO20-PO70-EO20)為模板劑合成了介孔泡沫氧化硅(MCF)材料，并通過對其氨基功能化制得吸附劑。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、N2吸附、傅里葉變換紅外(FTIR)光譜、熱重分析(TGA)對MCF載體以及吸附劑進(jìn)行了表征。連接有在線質(zhì)譜儀(MS)的

2、固定床反應(yīng)裝置對吸附劑吸附CO2的能力進(jìn)行了評估。研究結(jié)果如下:
　　1.通過調(diào)節(jié)原料比例得到具有不同孔體積的MCF材料，選擇四乙烯五胺(TEPA)作為功能化試劑，測試了吸附劑的二氧化碳吸附能力。結(jié)果表明，載體的孔體積對CO2吸附性能有很大的影響。不同孔體積的MCF浸漬相同質(zhì)量百分比的TEPA，具有較大孔體積的MCF基吸附劑具有較高的CO2吸附性能。這是因?yàn)樵诰哂休^大孔體積的MCF在負(fù)載相同量的TEPA后在孔道中會留下相對較大的未

3、被占據(jù)的空間，在一定程度上減小了CO2傳質(zhì)阻力使得CO2和TEPA分子之間更容易發(fā)生相互作用，從而有利于吸附劑獲得更高的吸附量。具有最大的孔體積的MCF載體負(fù)載70％的TEPA通過固定床反應(yīng)器和熱重分析(TGA)進(jìn)行測試其吸附量分別為4.34mmol/g和4.57mmol/g，測試條件為10％CO2/N2，75℃。多次吸附脫附循環(huán)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該類吸附劑具有良好的可重復(fù)性。
　　2.MCF經(jīng)過五乙烯六胺(PEHA)修飾后用于捕捉CO2，

4、通過N2吸附表征發(fā)現(xiàn)，PEHA對MCF改性后，并沒有破壞MCF載體本身的結(jié)構(gòu)。MCF-PEHA的CO2吸附量在75℃時達(dá)到最大;隨著PEHA含量的增加，MCF-PEHA對CO2吸附呈先增大后減小的趨勢，當(dāng)PEHA含量為70％(w)時，CO2吸附量達(dá)到最大，為3.55mmol/g，水汽促進(jìn)了吸附劑的CO2吸附性能;研究結(jié)果證明，MCF-70吸附劑經(jīng)過四次吸脫附循環(huán)吸附性能基本保持不變。
　　3.通過高溫煅燒或低溫乙醇萃取兩種不同方法

5、除去所合成的MCF原粉中的模板劑，通過進(jìn)一步嫁接有機(jī)胺制得CO2吸附劑。紅外表征結(jié)果證明萃取的MCF與焙燒的MCF載體相比表面保留了更多的硅羥基。選擇3-氨丙基三乙氧基硅烷(APS)和3-（2-乙基氨丙基）二甲氧基甲基硅烷(APMS)為嫁接試劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，溶劑萃取的MCF嫁接APMS后在10％CO2/N2，溫度為60℃的條件獲得較高的吸附量(1.54mmol/g)。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出嫁接APMS的吸附劑比APS吸附效果好，這是由于前