單一分子模板劑合成具有多級孔道的Pentasil分子篩的研究.pdf

1、為提高沸石分子篩催化活性中心的可接近度，改善其擴散性能，擴大沸石分子篩在處理大分子反應(yīng)物方面的應(yīng)用范圍，多級孔道分子篩的合成得到了巨大的發(fā)展。目前文獻(xiàn)報道的合成多級孔的沸石分子篩，或需要多步處理分子篩；或者需要添加額外的模板劑/添加劑，導(dǎo)致合成步驟煩瑣或者合成成本昂貴。本論文主要研究具多級孔道的Pentasil結(jié)構(gòu)的分子篩、表征以及催化性能，論文分為三部分。
　　 第一部分為純ZSM-5分子篩的合成，通過使用單一模板劑經(jīng)過水熱一

2、步合成具有多級孔ZSM-5的分子篩材料，主要用到有機胺做模板劑，即不同碳鏈長度的乙胺、丁胺和辛胺，考察模板劑碳鏈長度對合成分子篩粒子形貌的影響，以及硅鋁比的影響。還使用了四丙基氫氧化銨為模板劑，考察了模板劑用量和晶化溫度的影響，并通過苯酚和叔丁醇的烷基化反應(yīng)來表征材料的催化活性。研究發(fā)現(xiàn)鋁酸鹽含量少時疏水性的長鏈胺得到樣品結(jié)晶度高。模板劑量越多，得到～級粒子越大，二級粒子堆積成球，球徑也有增大的趨勢；低溫下合成，晶化速度減慢，產(chǎn)生晶核多

3、，粒子越小，在苯酚和叔丁醇的烷基化反應(yīng)中活性較高。
　　 第二部分是silicalite-2分子篩的合成，由TBAOH-TEOS-H2O體系合成具有多級孔道的silicalite-12分子篩并研究其催化性能，在實驗中考察模板劑量、水量、晶化時間等因素對粒子堆積的影響。與silicalite-1相比，在納米沸石材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)方面提供有用的信息。在摩爾組成為0.25TBAOH：1.0 TEOS：25H2O反應(yīng)體系中得到<50 nm

4、的粒子，低的TBAOH/TEOS和H2O/TEOS有利用形成的silicalite-2。所合成的silicalite-2由20-30 nm的粒子聚集而成，而silicalite-1是分散的粒子。
　　 第三部分是MFI/MEL共晶結(jié)構(gòu)分子篩的合成。用四丁基氫氧化銨作模板劑，通過添加不同小分子助劑，合成具有多級孔道MEL/MFI結(jié)構(gòu)的共晶材料。并考察模板硅源、模板劑量、水量以及小分子助劑種類和用量等因素對粒子堆積的影響。最后得出以