Pt負載中空TiO2納米管的制備及其光催化活性研究.pdf

1、以TiO2(Degussa P25)和NaOH為起始原料,采用傳統(tǒng)水熱法制備了鈦酸鹽納米管,此納米管經進一步水熱“碳化”和溶膠-凝膠包覆SiO2層的化學形貌凍結與高溫煅燒處理后制得形貌得以保持的銳鈦礦相核殼中空結構TiO2納米管(titania nanotube,簡稱TiNTs)。一方面,以該銳鈦礦型TiNTs為載體,H2PtCl6·H2O為Pt源,采用光沉積法制得載鉑TiO2納米管(Pt/TiNTs);其次,又以鈦酸鹽納米管為基體,H

2、2PtCl6·6H2O為Pt源,通過熱還原法制備了Pt/TiNTs。借助透射電子顯微鏡(TEM)、場發(fā)射電子顯微鏡(FESEM)、X射線衍射(XRD)及電子能譜(EDS)等表征手段對制得納米管的形貌、結構及組成進行分析,并研究了它們的光催化性能。主要研究內容和結論如下:
　　 水熱反應制得的鈦酸鹽納米管為無定形態(tài),且組成為H2Ti205·H2O。納米管形貌和尺寸分布均一,具有突出的大比表面積和高長徑比結構性能;隨著煅燒溫度的提高

3、,納米管雖相轉變?yōu)殇J鈦礦TiO2,但管狀形貌易發(fā)生形變,其結構長度迅速縮短,表現為許多聚結在一起的納米棒狀粒子,團聚情況較嚴重;在原來水熱反應制得的鈦酸鹽納米管基礎上,作包碳包硅的化學形貌凍結后處理,然后500℃高溫煅燒制得了熱穩(wěn)定性的且納米管形貌完好的銳鈦相TiNTs,它在物理性能參數上保持了大比表面積及高孔隙體積等的優(yōu)勢。在高溫600℃煅燒后形貌有部分破壞,達到700℃則會導致結構幾乎完全坍塌;在有空氣參與的情況下光催化分解乙酸溶液

4、的測試表明,隨著煅燒溫度的升高,納米管的光催化活性也在增強,600℃煅燒的納米管光催化性能較好。
　　 對于光沉積制得的Pt/TiNTs,Pt納米顆粒以單質形式在納米管表面均勻分散,且載Pt后納米管的晶型結構沒有發(fā)生明顯變化;光還原條件如光照時間、光照強度及前軀體預處理條件等對Pt/TiNTs的性能和結構有較大影響,光還原時間以1.5h為佳;納米管擔載Pt后其光催化性能有了不同程度的提高,而且納米管煅燒溫度與Pt負載量共同決定P

5、t/TiNTs催化劑的活性,其中以Pt/TiNTs-600℃-1.5wt％為最佳;納米管表面過量沉積Pt會降低其光催化活性。
　　 水熱還原法制備的較低載Pt量Pt/TiNTs,Pt粒子可在納米管表面均勻分散且粒徑較小,此時Pt的負載對納米管表面形貌沒有大的影響;當載Pt量偏高時,Pt粒子在納米管表面形成尺寸較大的球形顆粒或團聚體,造成納米管晶型結構發(fā)生明顯變化,甚至Pt的晶相覆蓋過銳鈦礦相,損害了催化劑的形貌和結構;而材料催化