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1、隨著經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展和世界人口的迅速增長(zhǎng),環(huán)境污染和能源短缺已成為人類亟待解決的兩大問題,二氧化鈦(TiO2)作為一種半導(dǎo)體功能材料,具有良好的催化性能、安全無毒且對(duì)環(huán)境友好等特點(diǎn),在治理環(huán)境污染和開發(fā)利用太陽能方面具有廣闊的應(yīng)用前景。但是,TiO2光催化材料存在兩大缺陷:一是由于其禁帶寬度較大,對(duì)太陽光的利用率較低;二是被激發(fā)的電子-空穴對(duì)較易復(fù)合,量子產(chǎn)率較低。對(duì)TiO2進(jìn)行摻雜改性是解決上述問題,進(jìn)而改善其光催化性能的有效途徑。本論
2、文采用溶膠凝膠法在玻璃基底上制備了純TiO2薄膜,通過摻雜銀以及銀氮共摻的方法對(duì)其進(jìn)行改性,同時(shí)對(duì)影響TiO2光催化材料性能的因素和制約條件進(jìn)行了探討。為此,本文利用X射線衍射儀(XRD)、場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)、能譜分析儀(EDS)和紫外可見分光光度計(jì)(UV-vis)等測(cè)試手段表征了催化材料的晶型結(jié)構(gòu)、微觀形貌和光吸收性能。另外,以亞甲基藍(lán)溶液為目標(biāo)污染物,考察了薄膜光催化材料在可見光下的光催化活性。主要研究結(jié)果如下:
3、 對(duì)于純TiO2薄膜光催化材料,制備過程中,隨著熱處理溫度從300℃升高至500℃,TiO2逐漸由非晶態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殇J鈦礦型,薄膜晶粒呈現(xiàn)從無到有,從小到大的生長(zhǎng)趨勢(shì),結(jié)晶程度逐漸升高;然而當(dāng)熱處理溫度高至600℃時(shí),銳鈦礦型TiO2開始向金紅石型TiO2轉(zhuǎn)變,晶粒變得粗大并且出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)證明:經(jīng)500℃熱處理后的純TiO2薄膜光催化材料全部由銳鈦礦相組成,顆粒大小均勻,結(jié)晶度較好,平均晶粒尺寸約為50 nm,可吸收波長(zhǎng)小于387 n
4、m的紫外光,對(duì)波長(zhǎng)在387 nm~800 nm之間的可見光無明顯吸收??梢姽庀耇iO2薄膜的光催化活性極低,300 min光照后,亞甲基藍(lán)溶液幾乎沒有降解。
通過Ag摻雜對(duì)TiO2薄膜進(jìn)行了改性研究,結(jié)果表明:Ag摻雜能夠促進(jìn)銳鈦礦型TiO2向金紅石型TiO2轉(zhuǎn)變;Ag-TiO2薄膜的晶粒尺寸(30 nm)比純TiO2薄膜(50 nm)的小,故相應(yīng)比表面積比純TiO2薄膜的大;Ag摻雜TiO2薄膜的本征吸收邊發(fā)生了紅移,吸光范
5、圍擴(kuò)展至可見光區(qū);Ag-TiO2薄膜的可見光催化活性高于純TiO2薄膜的活性,可見光照射300 min后,亞甲基藍(lán)溶液的降解率可達(dá)45%。光催化活性的提高是由于Ag摻雜后,在Ag與TiO2的界面上形成了捕獲電子的肖特基勢(shì)壘,抑制了光生電子-空穴對(duì)的復(fù)合,提高了量子產(chǎn)率。合適的熱處理溫度與Ag的摻雜量是制備高性能薄膜的關(guān)鍵因素,本實(shí)驗(yàn)條件下制備Ag-TiO2薄膜的最佳熱處理溫度為400℃,最佳摻Ag量為0.1 wt.%。
本論文
6、還對(duì)銀氮共摻TiO2薄膜進(jìn)行了研究。(Ag,N)-TiO2薄膜的結(jié)晶度很好,TiO2以銳鈦礦的形式存在,薄膜表面由形狀規(guī)則的球形顆粒組成,平均晶粒尺寸約為20 nm,比Ag-TiO2薄膜和純TiO2薄膜的小,并且薄膜與玻璃基底結(jié)合緊密,二者之間無空隙出現(xiàn),薄膜厚度約為150 nm。薄膜的光響應(yīng)范圍不僅擴(kuò)展到了可見光區(qū),而且對(duì)可見光的吸收更強(qiáng)。光催化實(shí)驗(yàn)證明,(Ag,N)-TiO2薄膜的可見光催化活性比單一Ag摻雜、單一N摻雜以及純TiO
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