有序介孔碳的控制合成、化學(xué)改性及其吸附性能.pdf

1、本論文提出對(duì)有序介孔碳材料(OMC)進(jìn)行孔徑調(diào)控和氨基功能化的研究思路，旨在改善其分離、吸附性能。系統(tǒng)地研究了在軟模板法合成OMC的過(guò)程中，1，3，5-三甲苯（TMB）擴(kuò)孔劑對(duì)材料孔徑的影響，實(shí)現(xiàn)了孔徑可調(diào)變有序介孔碳材料(OMC-X，X為T(mén)MB的投加比例)的控制合成;同時(shí)，開(kāi)展了對(duì)OMC氨基功能化的改性研究，提出了先氧化后接枝氨基基團(tuán)的化學(xué)改性路線，制備出氨基功能化有序介孔碳材料(AF-OMC)。在此基礎(chǔ)上，以肽段E7和AM1作為富集

2、目標(biāo)，考察了孔徑可調(diào)變的OMC-X的富集作用;以Cr(Ⅵ)作為目標(biāo)污染物，研究了AF-OMC的吸附性能，將吸附后的材料標(biāo)記為Cr-AF-OMC。采用XRD、TEM、N2吸附-脫附、FTIR和XPS對(duì)制備的材料進(jìn)行了結(jié)構(gòu)和性能的表征。所得結(jié)論如下:
　　1.OMC-X系列材料均保持了高度有序的二維六方介孔結(jié)構(gòu)，隨著擴(kuò)孔劑TMB的投加比例從0增加至1.05，OMC的孔徑從4.4nm逐漸增大至5.4nm，但當(dāng)TMB的投加比例繼續(xù)增大時(shí)，

3、孔徑將不再發(fā)生明顯變化?？讖捷^小的OMC-0(4.4nm)對(duì)分子量較小的肽段E7(1120.6Da)有更好的富集效果，而孔徑相對(duì)較大的OMC-1.05(5.4nm)則對(duì)分子量較大的肽段AM1(2474Da)展現(xiàn)出更優(yōu)異的富集特性。孔徑遞變的OMC-X系列材料在大分子物質(zhì)的選擇性分離、富集方面展示出了良好的應(yīng)用前景。
　　2.AF-OMC和Cr-AF-OMC保持了高度有序的二維六方介孔結(jié)構(gòu)。相較于空白OMC，AF-OMC和Cr-AF

4、-OMC的比表面積、孔容和孔徑均明顯減小。結(jié)合FTIR和XPS的表征結(jié)果，可以證實(shí)材料的介孔孔道內(nèi)均勻地接枝上了大量的氨基基團(tuán)且吸附了Cr(Ⅵ)。AF-OMC對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附符合Pseudo二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫線模型。在45℃的吸附溫度下，其飽和吸附容量可達(dá)168.4mg/g。AF-OMC對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附是一個(gè)自發(fā)、吸熱、熵增型的吸附過(guò)程，且以化學(xué)吸附為主，其吸附還原機(jī)理為:Cr(Ⅵ)被還原為Cr(Ⅲ)，還原產(chǎn)物