碳、硅低維納米材料的結(jié)構(gòu)與催化性能研究.pdf

1、低維納米材料由于獨特的物理和化學(xué)性質(zhì)，在能量存儲轉(zhuǎn)化、環(huán)境監(jiān)測、催化、傳感器、醫(yī)藥、電子、光學(xué)等眾多領(lǐng)域顯示了巨大的應(yīng)用前景。將實驗和第一性原理的理論計算結(jié)合是當(dāng)前研究納米材料性質(zhì)的熱點之一。近年來，二維石墨烯因高比表面積、良好熱電傳導(dǎo)性、高電催化活性、超優(yōu)載流子遷移率、高機(jī)械強(qiáng)度、高透光性等優(yōu)異性能而成為“明星材料”。將石墨烯進(jìn)行修飾或官能化能大大改善其性能，拓寬其應(yīng)用領(lǐng)域。作為與碳同族(IVA)的硅元素，硅納米管是繼碳納米管之后的又

2、一新穎一維納米材料，在納米電子器件中應(yīng)用潛力極大。本論文一方面制備和表征了氧化石墨烯及吡啶炔修飾的石墨烯，研究了其催化性能。另一方面，利用密度泛函理論模擬預(yù)測了可能存在的新型冠狀硅納米管，指導(dǎo)實驗。具體研究內(nèi)容如下:
　　(1)采用改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨烯，經(jīng)洗滌、離心得到氧化石墨烯。XRD、FTIR等結(jié)果表明，氧化石墨烯的層間距加大，表面含有大量羥基、羧基、環(huán)氧基等極性基團(tuán)，使氧化石墨烯的親水性良好。將該氧化石墨烯用于

3、催化苯甲醇，考察了原料用量、反應(yīng)時間和反應(yīng)溫度等因素的影響。結(jié)果表明，氧化石墨烯可以催化苯甲醇脫水生成二芐醚，在保持較高選擇性的條件下，產(chǎn)率達(dá)85.4％。
　　(2)合成不同官能團(tuán)取代的吡啶炔，將其與石墨烯復(fù)合形成吡啶氮摻雜的石墨烯，并對該納米復(fù)合材料進(jìn)行系列表征，證明了吡啶氮成功負(fù)載在石墨烯表面。將吡啶氮修飾的石墨烯用于氧還原反應(yīng)(ORR)，與原始石墨烯相比，大大加強(qiáng)了氧還原性。
　　(3)采用第一性密度泛函理論及分子動力