納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合模擬酶研究.pdf

1、氧化鐵磁性納米粒子在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用，如蛋白的固定與分離、藥物的靶向與運(yùn)輸、腫瘤的熱療與MRI造影等。近來(lái)，隨著氧化鐵納米粒子內(nèi)在模擬酶活性的發(fā)現(xiàn)，其在催化反應(yīng)方面也前景廣闊；石墨烯及氧化石墨烯，由于其獨(dú)特的理化性質(zhì)(高強(qiáng)度、高載流子遷移率以及高熱導(dǎo)率等等)而成為近幾年研究的前沿和熱點(diǎn)。石墨烯由于其sp2雜化的單原子層結(jié)構(gòu)，具有較大的表面積和吸附能力，將其與納米粒子組裝形成復(fù)合物，在化學(xué)催化、能量轉(zhuǎn)換和生物醫(yī)學(xué)等方面應(yīng)用廣泛。本

2、文將Fe2O3納米粒子的模擬酶活性與氧化石墨烯的高吸附能力結(jié)合在一起，制備得到納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物，研究了其在不同pH條件下的模擬雙酶活性及類酶催化機(jī)制，并且將該復(fù)合物初步應(yīng)用在染料污染物模型物質(zhì)羅丹明B的催化降解方面。具體內(nèi)容包括：
　　 (1)納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物的制備。本研究將3-氨丙基三乙氧基硅烷包裹的三氧化二鐵納米粒子(Fe2O3@APTES)組裝在氧化石墨烯表面，并通過(guò)TEM、SEM和AFM等

3、表征，證明納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物結(jié)構(gòu)的形成。
　　 (2)納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物模擬過(guò)氧化物酶活性的研究。系統(tǒng)研究了納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物在酸性條件下發(fā)揮模擬過(guò)氧化物酶活性的最佳催化反應(yīng)條件(pH：3.6，溫度：35℃-45℃，雙氧水濃度：1.12M等)及其米氏動(dòng)力學(xué)參數(shù)。對(duì)于TMB和ABTS兩種典型底物，納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物的Km值分別為0.118mM和0.153mM，明顯小于Fe2O

4、3納米粒子的0.439mM和0.258mM，表明經(jīng)過(guò)氧化石墨烯的修飾，F(xiàn)e2O3納米粒子與底物間的親和力明顯加強(qiáng)。
　　 (3)納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物模擬過(guò)氧化氫酶活性的研究。在弱堿性條件下通過(guò)測(cè)定反應(yīng)體系中溶解氧的含量系統(tǒng)研究模擬過(guò)氰化氫酶活性的強(qiáng)弱，納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物在10分鐘內(nèi)使體系中溶解氧含量增大4.73mg/ml，而單獨(dú)的Fe2O3納米粒子和氧化石墨烯分別只能提高1.40mg/ml和1.15mg

5、/ml，表明石墨烯的引入能夠有效提高Fe2O3納米粒子的模擬過(guò)氧化氫酶活性。
　　 (4)納米Fe2O3@氧化石墨烯復(fù)合物發(fā)揮模擬酶活性的機(jī)制研究。聯(lián)合紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)、酶標(biāo)儀及電子順磁共振等手段探討復(fù)合物發(fā)揮模擬酶活性的機(jī)制，認(rèn)為復(fù)合物類酶活性來(lái)自于以下三種途徑：一、Fe2O3納米粒子中的三價(jià)鐵對(duì)底物的氧化能力；二、氧化石墨烯片層結(jié)構(gòu)對(duì)于Fe2O3納米粒子及底物分子的富集能力；三、由Fe2O3納米粒子中的三價(jià)鐵開(kāi)始的類Fe