二維材料層堆疊異質(zhì)結(jié)的第一性原理研究.pdf

1、自從石墨烯出現(xiàn)以后證明二維材料可以在常溫下穩(wěn)定存在，二維材料的研究迅速擴(kuò)展開來。隨著研究的不斷深入，人們發(fā)現(xiàn)堆疊兩種二維材料形成異質(zhì)結(jié)可以呈現(xiàn)出一些新穎的特性，而且由于二維材料層間是靠微弱的范德華力結(jié)合而成，不需要考慮如體材料異質(zhì)結(jié)一樣因?yàn)榫Ц癫黄ヅ湓斐傻南拗?，這樣大大促進(jìn)了二維材料異質(zhì)結(jié)的研究。本文借助模擬軟件Material Studio，對(duì)TMDs-MoS2異質(zhì)結(jié)和Graphene-TM Ds異質(zhì)結(jié)兩類異質(zhì)結(jié)進(jìn)行模擬計(jì)算，研究其內(nèi)

2、部結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)、光學(xué)性質(zhì)等，所取得的研究成果如下：
　　1.首先對(duì)WSe2-MoS2異質(zhì)結(jié)的超胞的晶格參數(shù)、能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、電子布局和差分電荷密度。能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度的計(jì)算結(jié)果顯示，WSe2-MoS2異質(zhì)結(jié)具有直接帶隙能帶結(jié)構(gòu)，禁帶寬度為0.441eV。其值均小于WSe2和MoS2的禁帶寬度，意味著若將該結(jié)構(gòu)用于太陽電池或光電探測(cè)器，可以增強(qiáng)相關(guān)器件對(duì)長(zhǎng)波長(zhǎng)光子的吸收與響應(yīng)。電子布局和差分電荷密度的計(jì)算結(jié)果表明，異質(zhì)結(jié)構(gòu)成后可使

3、WSe2分子層荷正電，MoS2分子層荷負(fù)電，由此形成由WSe2層指向MoS2層的內(nèi)建電場(chǎng)，該內(nèi)建電場(chǎng)的形成有助于實(shí)現(xiàn)光生電子-空穴對(duì)的分離。計(jì)算結(jié)果分析說明WSe2-MoS2異質(zhì)結(jié)非常適合被用來制作需要對(duì)長(zhǎng)波長(zhǎng)光子吸收與響應(yīng)的太陽電池和光電探測(cè)器等光電子器件。
　　2.分析了三種不同堆疊方式對(duì)WSe2-MoS2異質(zhì)結(jié)的影響。能帶結(jié)構(gòu)計(jì)算結(jié)果顯示，三種WSe2-MoS2異質(zhì)結(jié)都具有直接帶隙能帶結(jié)構(gòu)，禁帶寬度分別為0.441eV、0.

4、859eV、0.522eV。這就意味著通過不同方式的堆疊，可以用來調(diào)控該類異質(zhì)結(jié)合適的禁帶寬度，從而拓寬此類異質(zhì)結(jié)的應(yīng)用范圍。通過形成能的計(jì)算表明，三種結(jié)構(gòu)形成能都為負(fù)值，而且相差很小，說明三種結(jié)構(gòu)都容易形成，在分析實(shí)際實(shí)驗(yàn)時(shí)，必須同時(shí)考慮三種結(jié)構(gòu)共同存在的情況。光學(xué)性質(zhì)的計(jì)算結(jié)果可知，由于禁帶寬度的差別結(jié)構(gòu)2的吸收系數(shù)、光電導(dǎo)在中長(zhǎng)波范圍內(nèi)比結(jié)構(gòu)1和結(jié)構(gòu)3都要好；吸收邊普遍左移，這有利于異質(zhì)結(jié)對(duì)紅外波段的長(zhǎng)波的吸收。對(duì)MoSe2-Mo

5、S2異質(zhì)結(jié)和WS2-MoS2異質(zhì)結(jié)的計(jì)算顯示，兩種異質(zhì)結(jié)都為直接帶隙，禁帶寬帶分別為0.780eV和1.389eV。吸收譜的比較發(fā)現(xiàn)MoSe2-MoS2異質(zhì)結(jié)在高頻范圍內(nèi)有著很強(qiáng)的吸收，可以應(yīng)用到對(duì)紫外、深紫外探測(cè)器的研究。
　　3.最后，我們對(duì)Graphene-TMDs異質(zhì)結(jié)進(jìn)行計(jì)算研究，發(fā)現(xiàn)grap he ne-MoS2異質(zhì)結(jié)按照第二種方式堆疊能打開石墨烯能隙，兩種結(jié)構(gòu)主要差別在于 S原子對(duì)石墨烯層中 C原子雜化的程度的情況不

6、同。形成能的計(jì)算顯示兩種結(jié)構(gòu)都較容易形成。Graphene-WS2異質(zhì)結(jié)的兩種方式使得石墨烯有著17meV和49meV帶隙的打開，這就意味著可以通過利用石墨烯與 WS2的堆疊來控制石墨烯的能帶，從而有利于石墨烯的開關(guān)器件中的應(yīng)用。Graphene-WSe2異質(zhì)結(jié)的兩種堆疊方式都為零帶隙，并沒有使得石墨烯能隙的打開。造成這種差別的原因在于導(dǎo)帶低和價(jià)帶頂Mo原子和W原子貢獻(xiàn)相同，主要差別來自S原子和Se原子的不同貢獻(xiàn)。光學(xué)性質(zhì)研究發(fā)現(xiàn)，此類