2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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1、釩氧化合物和釩酸鹽嵌鋰材料由于成本相對(duì)低廉,合成方法簡(jiǎn)單,比容量高等特點(diǎn)成為了近年來研究的熱點(diǎn)。我國(guó)釩資源豐富,但是綜合利用程度不高,因此開發(fā)具有高容量的釩系化合物作為新型鋰離子電池嵌鋰材料,對(duì)優(yōu)化我國(guó)釩資源利用和促進(jìn)經(jīng)濟(jì)發(fā)展都具有重要意義。目前,釩系嵌鋰材料存在的主要問題是循環(huán)性能差,倍率性能不高,限制了其商業(yè)化應(yīng)用。本論文立足于結(jié)構(gòu)相對(duì)穩(wěn)定的三釩酸鹽材料,通過新型制備方法的設(shè)計(jì)與優(yōu)化,分別獲得了高性能的釩酸鋰和釩酸鈉材料,在此基礎(chǔ)上

2、,提出用銨根離子取代層狀釩酸鋰中的Li+,設(shè)計(jì)合成了一種具有高比容量和長(zhǎng)循環(huán)壽命的新型釩酸銨嵌鋰材料,重點(diǎn)研究了相關(guān)材料的鋰離子脫嵌機(jī)制。本論文的主要研究工作和結(jié)果如下:
   針對(duì)LiV3O8倍率性能差,容量衰減快的問題,設(shè)計(jì)了新型的水熱—固相燒結(jié)兩步法,首先通過簡(jiǎn)單的水熱工藝可控合成分散均勻,厚度超薄的(NH4)0.5V2O5納米片,然后與LiOH均勻混合低溫?zé)Y(jié)得到LiV3O8納米薄片。納米片分散均勻,厚度約20-50nm

3、。該材料的倍率性能是目前相關(guān)文獻(xiàn)結(jié)果中最好的。在5C和10 C下,放電容量仍保持在148.7和105.8mAhg-1。在300和1000mAg-1前100次循環(huán)的容量保持率分別為84.1%和85.3%。材料優(yōu)異的倍率性能可能歸因于其獨(dú)特的納米薄片特征。
   研究了層狀釩酸鈉的循環(huán)穩(wěn)定性能。采用簡(jiǎn)易的水熱反應(yīng)一步合成了釩酸鈉納米線,重點(diǎn)考察了結(jié)晶水的含量(通過熱處理控制)對(duì)材料結(jié)構(gòu)、形貌和電化學(xué)性能的影響。制備的納米線尺寸60-

4、100nm,部分長(zhǎng)度達(dá)5μm。首次放電容量約272 mAh g-1。熱處理環(huán)節(jié)雖然會(huì)降低材料的容量,但是顯著改善了循環(huán)性能。300℃熱處理的材料在300 mA g-1的首次放電容量為189.0mAhg-1。前80次保持率為94.4%。400℃后的材料100次循環(huán)沒有出現(xiàn)容量衰減。研究表明層間的結(jié)晶水會(huì)增大層間距離,有利于容量的提高,但是會(huì)犧牲材料的循環(huán)性能。熱處理后的釩酸鈉可以作為一種新型具有高循環(huán)穩(wěn)定性能的水溶液鋰離子電池陽極材料.<

5、br>   采用水熱—固相法合成了高倍率的Na1.08V3O8納米薄片。納米片單層厚度小于10nm。中間產(chǎn)物的納米薄片結(jié)構(gòu)包含了納米棒向納米片融合轉(zhuǎn)變的過程,在此基礎(chǔ)上,提出了釩酸鈉納米薄片的形成機(jī)理。目標(biāo)材料具有超高的倍率性能和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能。30 mAg-1下材料的放電容量約220mAhg-1,在600和1000mAg-1下分別為164.1和154.6mAhg-1,200次循環(huán)后保持在170.5和162.5mAhg-1。在30

6、和50 C倍率下容量仍能保持在95和75 mAh g-1。該材料的倍率性能要高于迄今所有報(bào)道的釩酸鹽材料,甚至要比很多經(jīng)過碳改性處理后的釩酸鹽更好,可能歸因于其特殊的納米薄片特征及本身的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。
   在前面工作的基礎(chǔ)上,提出NH4V3O8作為新型的鋰離子電池正極材料,重點(diǎn)考察了合成因素如水熱反應(yīng)時(shí)間、溶液pH等對(duì)最終產(chǎn)物結(jié)構(gòu)、形貌和電化學(xué)性能的影響,研究了NH4+在充放電過程中的行為及鋰離子的脫嵌機(jī)理。結(jié)果表明NH4V3O8

7、具有較好的鋰離子可逆脫嵌能力,NH4+在充電過程中不會(huì)脫出。在pH值為4,水熱反應(yīng)24 h的條件下制備的片狀NH4V3O8電化學(xué)性能最好。該材料在30 mA g-1放電容量最高達(dá)353.2 mAh g-1,對(duì)應(yīng)4個(gè)鋰離子的插入。在300 mAg-1下,100次循環(huán)容量保持穩(wěn)定,600 mA g-1下200次循環(huán)沒有出現(xiàn)容量衰減,體現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)性能。研究表明材料在大電流下優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能主要?dú)w因于晶體中分子內(nèi)氫鍵的形成和分散均勻的片狀

8、形貌。不過該材料的倍率性能還有待提高,在300 mA g-1下容量已經(jīng)下降至202.5 mAhg-1。
   針對(duì)倍率性能較差的問題,通過一步水熱合成法得到NH4V3O8納米片/碳納米管(CNTs)的復(fù)合材料,考察了不同CNTs負(fù)載量的影響。研究發(fā)現(xiàn),CNTs能在片狀NH4V3O8上形成三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。CNTs的引入會(huì)導(dǎo)致(NH4)0.5V2O5相的產(chǎn)生。0.5wt%CNTs負(fù)載的復(fù)合材料體現(xiàn)了最好的電化學(xué)性能,在150 mA g

9、-1其放電容量為226.2 mAhg-1,100次循環(huán)容量保持率約97%。而未負(fù)載的NH4V3O8放電容量只有181.5mAhg-1,容量保持率為95.2%。通過水熱模板法制備了倍率性大幅提升的NH4V3O8納米棒。納米棒尺寸約30 nm,長(zhǎng)度小于1μm,其中大部分100 nm左右。材料的BET比表面積為15.1 m2 g-1,是沒有模板劑制備的納米片的3倍多。相比于納米片材料,制備的納米棒具有明顯改善的鋰離子脫嵌平臺(tái)和電化學(xué)性能。

10、r>   先后合成了(NH4)0.5V2O5納米帶和納米薄片。納米帶寬50-200 nm,長(zhǎng)度約幾個(gè)微米。該材料顯示了良好的鋰離子脫嵌能力。在15 mAg-1下首次放電比容量為225.2mAhg-1。前11次循環(huán),保持在197.5mAhg-1。在150 mAg-1下,前100次循環(huán)的容量保持率為81.9%,相關(guān)電化學(xué)性能遠(yuǎn)超過了文獻(xiàn)中報(bào)道的結(jié)果。通過FT-IR和XRD等手段證實(shí),在首次的充電過程,有部分的NH4+會(huì)脫出。在鋰離子的脫嵌

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