超重力法制備摻氮石墨烯及其在ORR中應(yīng)用研究.pdf

1、人們對(duì)燃料電池給予了非常高的重視，因?yàn)槠淠芰哭D(zhuǎn)化率高，并且對(duì)環(huán)境的污染小。然而，燃料電池的商業(yè)化進(jìn)程因其生產(chǎn)成本高和使用耐久性差等缺點(diǎn)受到了阻礙。因此，為了實(shí)現(xiàn)燃料電池的長(zhǎng)期發(fā)展和工業(yè)化，尋找一種可以代替貴金屬鉑的新型非貴金屬催化劑是關(guān)鍵。
　　石墨烯為二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，特殊的結(jié)構(gòu)使得其導(dǎo)電性強(qiáng)，并且比表面積高。將氮元素?fù)诫s在石墨烯結(jié)構(gòu)中，能夠提高石墨烯催化氧還原反應(yīng)(ORR)的活性。
　　本論文分別以超重力法制備的氧化石墨烯和

2、尿素作為碳源和氮源，按照不同質(zhì)量比在180℃水熱反應(yīng)20 h的條件下制備了不同摻氮量的石墨烯。結(jié)果表明，氧化石墨烯與尿素的質(zhì)量比1∶400為較好的配比。水熱反應(yīng)可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)氧元素的還原和氮元素的摻雜，是一種綠色有效的工藝。較佳摻氮樣品修飾電極的起始氧還原電壓比樣品未摻氮樣品的起始氧還原電壓向右偏移了45 mV，在電壓為-1.0 V時(shí)的電子轉(zhuǎn)移數(shù)可以達(dá)到4.1，是較好的ORR催化劑。其ORR性能增加的原因被認(rèn)為是吡啶型氮的作用。
　

3、　為了對(duì)比超重力法制備摻氮石墨烯的ORR性能，采用傳統(tǒng)的超聲法獲得了氧化石墨烯，在同等的條件下制備了不同摻氮量的石墨烯，結(jié)果表明，較佳摻氮樣品修飾電極的起始氧還原電壓比未摻氮樣品的起始氧還原電壓向右偏移了69 mV。同等條件下超聲法的最佳摻氮量小于超重力的。造成這種差異的原因被認(rèn)為是通過(guò)旋轉(zhuǎn)填充床剝離得到的石墨烯比表面積更大，層數(shù)更少，能夠摻雜更多的氮，使其電壓實(shí)用范圍更寬。證明了超重力法制備石墨烯在燃料電池催化劑方面有較好的應(yīng)用前景。