模擬飲用水消毒中布洛芬的氧化降解行為研究.pdf

1、布洛芬，作為新一代的非甾體消炎鎮(zhèn)痛藥物，由于毒性低，療效和副作用均優(yōu)于阿司匹林和撲熱息痛而得以廣泛應(yīng)用。布洛芬可通過多種途徑進(jìn)入水體并對水生生態(tài)系統(tǒng)帶來威脅，同時(shí)影響人類身體健康。近幾年來，一些國家在飲用水源水中陸續(xù)檢測出布洛芬這類微量有機(jī)污染物，布洛芬在飲用水消毒過程中的副產(chǎn)物及其毒性，以及對飲用水安全的影響值得關(guān)注。臭氧氧化是飲用水消毒過程中所常用的消毒途徑，能夠有效的殺滅病原微生物，并能夠同時(shí)降解水中的有機(jī)污染物。本文主要研究布洛

2、芬在模擬飲用水臭氧消毒過程中的氧化動(dòng)力學(xué)，氧化降解機(jī)制，氧化途徑與產(chǎn)物，旨在深入了解其在飲用水中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。
　　論文考察了布洛芬在不同臭氧濃度作用下的降解行為，研究了氧化降解動(dòng)力學(xué)，氧化機(jī)制及降解過程中的產(chǎn)物毒性變化規(guī)律等。結(jié)果表明，布洛芬在臭氧氧化下能夠被降解，且其降解過程符合準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)方程。通過活性氧物種(ROS)淬滅實(shí)驗(yàn)，表明在模擬消毒過程中，布洛芬的氧化包括了直接氧化和ROS活性物種參與的間接反應(yīng)兩個(gè)過程，且間接反

3、應(yīng)為主要降解方式。發(fā)光菌實(shí)驗(yàn)表明，布洛芬的氧化降解生成的產(chǎn)物具有一定的毒性，生成了具有較布洛芬更高風(fēng)險(xiǎn)的中間產(chǎn)物。
　　論文研究了水環(huán)境中各種形態(tài)的無機(jī)氮(NO3-，NO2-，NH4+)，金屬離子(Fe2+、Cu2+)，表面活性劑等單獨(dú)存在時(shí)，布洛芬的氧化降解情況，結(jié)果表明: NO3-、NO2-對布洛芬的氧化有抑制作用，且隨著NO3-、NO2-的增多而增大，NH4+對布洛芬的氧化基本不會(huì)影響;Fe2+、Cu2+對布洛芬的氧化具有一

4、定的促進(jìn)作用，且隨著Fe2+、Cu2+濃度的增大而加大;陽離子和非離子型表面活性劑對布洛芬的氧化起到促進(jìn)作用，而陰離子型對布洛芬主要為抑制作用。氧化機(jī)理主要是:NO2-，NO3-能夠與臭氧反應(yīng)及·OH競爭效應(yīng)，從而抑制布洛芬的氧化;而Fe2+催化O3分解生成·OH，同時(shí)可能生成強(qiáng)氧化性的(FeO)2+，促進(jìn)氧化反應(yīng)的進(jìn)行。Cu2+與O3反應(yīng)生成·OH，加快氧化進(jìn)行;CTMAB通過與布洛芬之間的靜電效應(yīng)促進(jìn)布洛芬的降解;SDBS與布洛芬分

5、子競爭·OH以及介質(zhì)效應(yīng)抑制布洛芬的氧化;非離子型表面活性劑通過濃集效應(yīng)來影響氧化反應(yīng)。
　　論文對布洛芬在模擬飲用水消毒過程的氧化降解產(chǎn)物進(jìn)行了HPLC/MS/MS的測定，通過對譜圖的分析，推測出布洛芬的氧化產(chǎn)物為4-乙基苯甲醛;2-[4-(1，2-二羥基丙基)-2-羥基苯丙酸;1-（4-乙基-苯基）-2-甲基丙醇;1-（4-乙基-苯基）-2-甲基丙酮;2-[4-（1-羥基-2-甲基-丙基）-苯基]-異丙酸;4-乙基異丁苯。并推