Yb-C-,60-填隙化合物電子結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、我們用X光電子能譜（XPS）詳細(xì)研究了C60和Yb化合過(guò)程中C ls，Yb4f和Yb4d芯態(tài)的變化。結(jié)果表明相純薄膜樣品的組分接近Yb2.75C60，相純樣品（Yb2.75C60） C ls峰位相對(duì)于純C60薄膜向低結(jié)合能方向移動(dòng)～0.5 eV，半高寬變?yōu)榧s1.4 eV（以純C60的0.9 eV作參考）。XPS研究得到的Yb/C60化合物相純樣品組分與文獻(xiàn)中X射線晶體衍射（ XRD）研究結(jié)果基本相符。這兩個(gè)特征可用于相關(guān)工作的樣品表征。

2、Yb4f,4d XPS峰位與強(qiáng)度表明Yb與C60化合后的價(jià)態(tài)為Yb2+。
　　 使用角積分紫外光電子能譜（ AIUPS）對(duì)C60沉積到Y(jié)b薄膜上的相衍變研究表明，Yb6s電子非常容易轉(zhuǎn)移到C60的LUMO（最低未被填充分子軌道the lowest unoccupied molecular orbital）軌道上，從而說(shuō)明Yb-C60的化合主要以離子性結(jié)合為主。在C60沉積量為亞單層時(shí)，我們?cè)趯?shí)驗(yàn)中首次觀察到C60的LUMO+1軌

3、道也被部分填充。UPS譜線中沒有Yb3+存在的證據(jù)，即Yb與C60化合后的價(jià)態(tài)為+2價(jià)，與XPS的研究結(jié)果一致。
　　 我們測(cè)量了相純樣品Yb2.75 C60薄膜的角積分紫外光電子能譜（AIUPS），獲得了Yb2.75 C60的價(jià)帶電子態(tài)密度分布。Yb2.75 C60價(jià)帶是以～0.8 eV（結(jié)合能）為中心的一個(gè)寬峰，費(fèi)米能級(jí)處沒有電子占據(jù)。因此，Yb2.75 C60是目前所知唯一的正常態(tài)UPS具有半導(dǎo)體特性的富勒烯超導(dǎo)化合物（如

4、果Yb2.75 C60是超導(dǎo)相的話）。研究結(jié)果還表明，在Yb-C60的結(jié)合中，至少有14％的的共價(jià)成分。
　　 我們用同步輻射光電子譜（SRUPS）研究了從純C60到Y(jié)b摻雜飽和為止的價(jià)帶衍變過(guò)程。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在摻雜的任何階段（即對(duì)于任何可能存在的相），室溫時(shí)都是半導(dǎo)體性質(zhì)。因此，無(wú)論超導(dǎo)相是Yb2.75 C60還是Yb4～5 C60，Yb摻雜的C60超導(dǎo)化合物在室溫條件下是半導(dǎo)體。（究竟是什么相能發(fā)生超導(dǎo)轉(zhuǎn)變，科學(xué)界還沒有認(rèn)

5、識(shí)清楚，但Yb富勒烯中存在超導(dǎo)相已無(wú)疑義。）同時(shí)，在C60薄膜上摻雜過(guò)量的Yb時(shí)候，即形成Yb2.75 C60相后繼續(xù)摻雜Yb會(huì)形成不同于Yb2.75 C60的相，而且其中的LUMO+1也被部分填充。對(duì)于這些新的相的詳細(xì)信息尚需要?jiǎng)e的實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)一步的研究確定。
　　 利用同步輻射光電子譜測(cè)量結(jié)果，我們定量分析了Yb4f電子對(duì)實(shí)驗(yàn)譜線的貢獻(xiàn)，從而得到精確的價(jià)帶電子態(tài)密度分布。在研究過(guò)程中還發(fā)現(xiàn)，在Yb2.75 C60中，HOMO和

6、HOMO-1的光電離截面振蕩周期與純C60中的情況相同，但振蕩幅度明顯小于后者。這些結(jié)果說(shuō)明，對(duì)于稀土富勒烯，須盡量選擇能量在30eV以下光子以得到對(duì)價(jià)帶結(jié)構(gòu)的初步認(rèn)識(shí)（精確的認(rèn)識(shí)還需要類似本文的擬合工作）。同時(shí)，在Yb2.75 C60中，觀察到的HOMO和HOMO-1的光電離截面振蕩現(xiàn)象，對(duì)深入理解C60及其化合物的光電離截面振蕩現(xiàn)象有一定的參考意義。
　　 本文第三、第四章的工作文獻(xiàn)中已有一些報(bào)道。我們的特色是研究得更詳細(xì)，