過渡金屬化合物的電子結(jié)構(gòu)研究與調(diào)制.pdf

1、過渡金屬包括元素周期表中從3B到12B共10族,這一類元素的共同特點(diǎn)就是具有未填滿的d軌道,因此在形成化合物時(shí)表現(xiàn)出與其他元素的明顯不同,在光,電,磁等方面表現(xiàn)出許多新奇的性質(zhì)。而且這些奇異性質(zhì)對(duì)溫度,摻雜,壓力等可調(diào)參數(shù)非常敏感,從而形成了許多豐富多彩的相圖:例如過渡金屬二硫族化合物中典型的電荷密度波與超導(dǎo)共存的行為;錳氧化合物中的金屬.絕緣體相變相圖;以及新型鐵基超導(dǎo)體中的自旋密度波與超導(dǎo)共存的相圖。這些相圖的背后蘊(yùn)藏了豐富的物理信

2、息并且可能具有廣闊的實(shí)用前景,因此成為了目前凝聚態(tài)物理研究的熱點(diǎn)。然而d電子的奇異特性使傳統(tǒng)的能帶理論在研究過渡金屬化合物時(shí)已經(jīng)失效,實(shí)驗(yàn)測量成為了理解所有這些奇異性質(zhì)最直接也是最有效的手段,針對(duì)這類體系的實(shí)驗(yàn)手段例如掃描隧道顯微鏡(STM)以及角分辨光電子能譜(ARPES)等在近十年得到的巨大的發(fā)展。現(xiàn)代的角分辨光電子能譜技術(shù)已經(jīng)不局限于測量固體中的帶隙,通過對(duì)數(shù)據(jù)的進(jìn)一步分析我們還可以同時(shí)得到固體中價(jià)電子的能量、運(yùn)動(dòng)方向和散射性質(zhì),

3、從而對(duì)固體內(nèi)部的能帶,軌道等給出一個(gè)全面的理解。本論文的前半部分主要介紹了利用光屯子能譜對(duì)經(jīng)典的過渡金屬二硫族化合物1T-CuxTiSe2以及新型的鐵基超導(dǎo)體BaFe2-xCoxAs2的測量,并得到如下結(jié)果:1、針對(duì)具有廣泛爭議的1T-TiSe2的2×2×2的電荷密度波機(jī)理給出了合理的解釋并且合理的理解了摻雜后樣品的相圖:利用角分辨光電子能譜對(duì)這類樣品的電子結(jié)構(gòu)隨摻雜的變化進(jìn)行了系統(tǒng)的研究;觀察到化學(xué)勢隨著摻雜的抬升符合剛帶模型,同時(shí)電

4、荷密度波引起的價(jià)帶折疊受到了摻雜的顯著壓制。通過對(duì)費(fèi)米能量處的Ti3d能帶譜權(quán)重的分析得到3d能帶得到了來自插層銅原子的填充,這為超導(dǎo)的產(chǎn)生提供了必要的條件。綜合我們的分析,我們提出1T-TiSe2中的電荷密度波行為起源于電子-空穴能帶之間的相互作用,并且通過影響價(jià)帶節(jié)省系統(tǒng)能量。隨著摻雜提升化學(xué)勢,一方面電荷-空穴的相互作用被顯著削弱,壓制電荷密度波:另一方面費(fèi)米面的態(tài)密度得到增加,產(chǎn)生超導(dǎo)。我們的實(shí)驗(yàn)利用摻雜后的樣品,針對(duì)以往爭論的

5、根源,從能帶和態(tài)密度兩個(gè)角度做出了合理的解釋,解決了一個(gè)長期的爭論。2、研究了新型超導(dǎo)體BaFe2-xCoxAs2,得到了這類樣品的能帶結(jié)構(gòu)以及隨摻雜的變化,觀察到了電子摻雜摻雜對(duì)M點(diǎn)和Γ點(diǎn)不同的影響。針對(duì)以上樣品的研究一方面讓我們驚嘆光電子能譜這一實(shí)驗(yàn)手段的強(qiáng)大,另一方面也讓我們感嘆由于它的表面敏感,目前的研究領(lǐng)域還局限于能解理的塊材樣品。許多同樣有意思的樣品例如La1-xSrxMnO3等,由于無法解理只能放棄。為了擴(kuò)大我們的研究領(lǐng)域

6、同時(shí)也是對(duì)進(jìn)一步推廣光電子能譜進(jìn)行了以下的嘗試:1、氧化物分子束外延技術(shù)與角分辨光電子能譜儀有機(jī)的結(jié)合起來,自主設(shè)計(jì)了與光電子能譜儀的設(shè)計(jì)和搭建工作。完成了低溫和常溫蒸發(fā)源的設(shè)計(jì)和制作:設(shè)計(jì)并且完成了臭氧提純系統(tǒng)。目前位于復(fù)旦大學(xué)的氧化物分子束外延系統(tǒng)的搭建已經(jīng)進(jìn)入尾聲,處于調(diào)試階段。2、受ICTP資助在意大利交流期間.參與了LSMO體系的分子束外延生長,La1-xSrxMnO3由于其獨(dú)特的磁電性質(zhì),是下一代磁存儲(chǔ)材料的熱門侯選。借助M