熒光氧化石墨烯的制備及其在生物傳感器中的應(yīng)用.pdf

1、氧化石墨烯納米片是由石墨經(jīng)過(guò)氧化剝離而得，納米片表面含有大量的含氧基團(tuán)，如環(huán)氧基團(tuán)，羥基，羧基等等。由于表面大量的共軛sp2結(jié)構(gòu)，氧化石墨烯納米片容易與熒光素發(fā)生偶極耦合作用，從而猝滅熒光素的熒光，因此氧化石墨烯在光學(xué)傳感器中通常被用作熒光猝滅劑，而利用氧化石墨烯作為熒光供體很少被報(bào)道。在本論文中，我們利用烷基胺的修飾來(lái)減少含氧基團(tuán)造成的電子．空穴對(duì)的非輻射復(fù)合，制備出高量子產(chǎn)率的發(fā)光氧化石墨烯；利用銀納米顆?？梢院芎玫剽缙錈晒?，構(gòu)筑

2、出可視化檢測(cè)生物分子的試紙傳感器；另外，利用不同價(jià)態(tài)鐵離子對(duì)其熒光的影響不同，設(shè)計(jì)了一種分子邏輯門(mén)來(lái)辨別細(xì)胞內(nèi)不同價(jià)態(tài)的鐵離子。本論文的主要研究?jī)?nèi)容如下：
　　 1．通過(guò)將氧化石墨烯納米片表面的環(huán)氧鍵和羧酸基團(tuán)進(jìn)行烷基胺修飾，可以獲得具有高量子產(chǎn)率的發(fā)光氧化石墨烯，量子產(chǎn)率可高達(dá)13％，這相比原始的氧化石墨烯來(lái)說(shuō)，提高了近640倍，這為后期氧化石墨烯生物化學(xué)傳感器的構(gòu)造提供了材料學(xué)基礎(chǔ)。另外，這種制備發(fā)光氧化石墨烯的方法具有普適

3、性，我們可以使用不同的烷基胺來(lái)進(jìn)行發(fā)光氧化石墨烯的制備，這一方面為發(fā)光氧化石墨烯的后功能化提供了便利，另一方面可以通過(guò)烷基胺的選擇來(lái)很妤地調(diào)控發(fā)光氧化石墨烯的表面性質(zhì)，從而滿足其在不同領(lǐng)域應(yīng)用的需求。
　　 2．發(fā)光氧化石墨烯納米片不論是在溶液還是在干燥的狀態(tài)下都表現(xiàn)出高度穩(wěn)定的熒光信號(hào)，并且納米片可以通過(guò)非特異性作用吸附各種功能化修飾的銀納米顆粒。這些特征使得這種超薄的發(fā)光氧化石墨烯納米片成為一種非常好的化學(xué)傳感材料，不僅可以

4、應(yīng)用于溶液相傳感器的設(shè)計(jì)，同時(shí)也可以很方便地制作成試紙傳感器。非常微量的銀納米顆粒就可以通過(guò)能量轉(zhuǎn)移作用猝滅氧化石墨烯的熒光，當(dāng)加入分析物以后，由于分析物和銀納米顆粒表面功能配體之間的特異性相互作用，將使得銀納米顆粒從納米片表面解離并發(fā)生團(tuán)聚，從而使已猝滅的熒光被打開(kāi)，這種熒光由關(guān)到開(kāi)的模式提供了一種超敏感的生物檢測(cè)途徑。尤其是，可以將發(fā)光氧化石墨烯水溶液注入到噴墨打印機(jī)的墨盒里，然后將其打印在聚偏氟乙烯微孔濾膜上并制作成各種試紙，可以

5、實(shí)現(xiàn)多肽，蛋白質(zhì)和DNA等生物分子的檢測(cè)。這種便攜的傳感器具有快速，簡(jiǎn)單，有效和低成本等優(yōu)點(diǎn)。另外，如果在銀納米顆粒表面修飾各種識(shí)別元素，那么一個(gè)近乎通用型的生物檢測(cè)平臺(tái)將是很容易被構(gòu)建的。
　　 3．發(fā)光氧化石墨烯的熒光可以通過(guò)電子轉(zhuǎn)移的機(jī)制被Fe3+有效地猝滅，但是包括Fe2+在內(nèi)的其他金屬離子，由于弱的吸電子能力并不能猝滅其熒光。有趣的是，我們發(fā)現(xiàn)在雙氧水存在的情況下，F(xiàn)e2+表現(xiàn)出非常強(qiáng)的熒光猝滅，這是由于Fe2+和雙氧