釹摻雜镥釔鈧鎵石榴石晶體生長及性質(zhì)研究.pdf

1、激光作為20世紀(jì)最偉大的發(fā)明之一，在工業(yè)生產(chǎn)、科學(xué)研究、醫(yī)療、軍事以及日常生活等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用。全固態(tài)激光器由于體積小、工作穩(wěn)定、光束質(zhì)量好、效率高等特點(diǎn)，成為目前激光器件的研究熱點(diǎn)。激光器按運(yùn)轉(zhuǎn)方式可分為連續(xù)激光器和脈沖激光器兩種。脈沖激光器由于具有脈沖寬度小、脈沖能量大和峰值功率高等優(yōu)點(diǎn)，有著非常重要和廣泛的應(yīng)用。調(diào)Q是實(shí)現(xiàn)脈沖激光的一個(gè)重要方式，可分為主動(dòng)調(diào)Q和被動(dòng)調(diào)Q兩種。調(diào)Q是通過改變諧振腔的Q值，將激光能量壓縮到寬度很

2、窄的脈沖中發(fā)射，一般可以得到脈沖寬度為納秒量級、峰值功率為兆瓦量級的脈沖輸出。鎖模是另一種獲得脈沖激光的方式，主要包括主動(dòng)鎖模和被動(dòng)鎖模。鎖模是通過對腔內(nèi)激光束進(jìn)行調(diào)制，使光束中相互獨(dú)立的振蕩縱模具有確定的相位關(guān)系，從而使各個(gè)模式相干疊加得到超短脈沖。利用鎖模技術(shù)可以獲得皮秒甚至飛秒量級的超短脈沖輸出。被動(dòng)調(diào)Q和被動(dòng)鎖模具有設(shè)計(jì)簡單、成本低、易于調(diào)節(jié)等優(yōu)點(diǎn)，得到廣泛的應(yīng)用，可分別滿足人們對大脈沖能量激光和超短脈沖激光的需求。被動(dòng)調(diào)Q激光

3、器要得到較大的脈沖能量，需要激光工作物質(zhì)有較小的發(fā)射截面和較長的上能級壽命;鎖模激光器要得到較窄的脈沖寬度，需要激光工作物質(zhì)有較寬的發(fā)射譜線。因此人們在發(fā)展激光技術(shù)的同時(shí)，也在積極探索新型脈沖激光工作物質(zhì)。
　　固體激光器工作物質(zhì)是通過在基質(zhì)材料中摻雜激活離子得到。在激活離子中，釹離子(Nd3+)是研究最為廣泛的。Nd3+具有以下優(yōu)點(diǎn):在808 nm附近的吸收峰與GaAlAs的發(fā)射波長非常匹配;在晶體中具有較大的吸收截面;它具有多

4、條發(fā)射譜線，可以實(shí)現(xiàn)0.9、1.06和1.3μm等多波段激光輸出?；|(zhì)材料中，混晶受到人們的關(guān)注?；炀е?，不同離子占據(jù)相同的晶格點(diǎn)，導(dǎo)致晶格場起伏，使激活離子周圍的晶格場不同，從而使吸收和發(fā)射譜線產(chǎn)生明顯的非均勻加寬，發(fā)射截面減小。因此，混晶具有更強(qiáng)的脈沖能量存儲(chǔ)能力，更有利于超短脈沖輸出。釹摻雜釩酸鹽混晶Nd∶LuxGd1-xVO4、Nd∶YxGd1-xVO4和Nd∶LuxY1-xVO4(0＜x＜1)等已經(jīng)得到廣泛的研究，光譜具有明顯

5、的非均勻加寬，調(diào)Q脈沖能量得到顯著增強(qiáng)。石榴石混晶也同樣引起人們的興趣。
　　石榴石混晶是在石榴石晶體基礎(chǔ)上發(fā)展起來的。石榴石晶體包括釔鋁石榴石(Y3Al5O12，YAG)、镥鋁石榴石(Lu3Al5O12，LuAG)、釔鎵石榴石(Y3Ga5O12，YGG)、釓鎵石榴石(Gd3Ga5O12，GGG)、镥鎵石榴石(Lu3Ga5O12，LuGG)等，它們都具有較高的熱導(dǎo)率、高的機(jī)械強(qiáng)度以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性，是性能優(yōu)異的激光基質(zhì)材料。作為

6、石榴石晶體的代表，釹摻雜釔鋁石榴石(Nd∶YAG)是商業(yè)化應(yīng)用最成功的激光工作物質(zhì)，其激光輸出功率可達(dá)萬瓦級。但是，釹摻雜石榴石晶體發(fā)射光譜相對較窄、發(fā)射截面相對較大，限制了在脈沖激光器中的應(yīng)用。為解決這些問題，人們通過用不同離子占據(jù)石榴石晶體的同一格位，發(fā)展了石榴石混晶。釹摻雜石榴石混晶包括Nd∶Gd3AlxGa5-xO12(0＜x＜5，Nd∶GAGG)、Nd∶LuxY3-xAl5O12(0＜x＜3, Nd∶LuYAG)、Nd∶Lux

7、Gd3-xGa5O12(0＜x＜3, Nd∶LGGG)、Nd∶Lu3ScxGa5-xO12(0＜x＜2，Nd∶LuSGG)等，它們都被證明具有較好的脈沖激光性能。
　　Nd∶LuSGG混晶中，Sc3+和Ga3+在陰離子基團(tuán)的隨機(jī)分布使晶格場產(chǎn)生起伏，導(dǎo)致非均勻加寬。為進(jìn)一步加寬光譜，用Y3+取代Nd∶LuSGG混晶中的部分Lu3+，通過陽離子基團(tuán)使晶格場產(chǎn)生起伏，可以得到非均勻加寬效應(yīng)更加顯著的釹摻雜镥釔鈧鎵石榴石混晶Nd∶LuY

8、SGG。由于釔鈧鎵石榴石晶體(Y3ScxGa5-xO12，0＜x＜2，YSGG)的一致熔融化學(xué)式為Y3Sc1.43Ga3.57O12，并且之前的研究已經(jīng)表明Nd∶Lu3Sc1.5Ga3.5O12晶體具有良好的脈沖激光性能，因此按Nd∶Lu3-xYxSc1.5Ga3.5O12(0＜x＜3)的化學(xué)式生長Nd∶LuYSGG晶體。對于含鎵石榴石，傳統(tǒng)的提拉法為避免坩堝氧化，需要在氮?dú)獗Ｗo(hù)氣氛下生長，容易導(dǎo)致氧缺陷的產(chǎn)生和鎵元素的變價(jià)，影響晶體質(zhì)

9、量。采用光學(xué)浮區(qū)法可以很好地解決這些問題，生長過程不需要坩堝，可以在氧氣氛下生長，有效降低氧缺陷和避免鎵元素的變價(jià)。采用光學(xué)浮區(qū)法首次生長出Nd∶LuYSGG石榴石混晶，表征了晶體的結(jié)構(gòu)、組分，通過對光學(xué)性質(zhì)的研究證實(shí)了該晶體的非均勻加寬效應(yīng)，通過對激光性能的研究證實(shí)了該晶體的被動(dòng)調(diào)Q脈沖能量增強(qiáng)效應(yīng)。本論文主要工作如下:
　　一、晶體生長
　　介紹了光學(xué)浮區(qū)法的生長設(shè)備和生長工藝流程，討論了影響晶體質(zhì)量的幾個(gè)重要因素，例如

10、料棒、籽晶、熔區(qū)穩(wěn)定性、生長界面形狀、生長速度、旋轉(zhuǎn)速度以及生長氣氛等。高質(zhì)量的料棒和籽晶是生長高質(zhì)量晶體的基礎(chǔ);穩(wěn)定的熔區(qū)和微凸生長界面有利于抑制晶體中缺陷的形成;合適的生長速度和旋轉(zhuǎn)速度是獲得高質(zhì)量晶體的重要保證;采用氧氣氛生長能夠減少氧缺陷，提高晶體質(zhì)量。經(jīng)過多次探索，確定了合適的生長工藝參數(shù)，生長出高質(zhì)量的Nd∶Lu3-xYxSc1.5Ga3.5O12(x=1，1.5，2)系列晶體。
　　二、物理性質(zhì)
　　研究了Nd

11、∶Lu3-xYxSc1.5Ga3.5O12(x=1，1.5，2)系列晶體的結(jié)構(gòu)和組分。X射線衍射數(shù)據(jù)表明該系列晶體屬于立方晶系、Ia3d空間群，并計(jì)算了晶體的晶胞參數(shù)。Nd∶Lu3-xYxSc1.5Ga3.5O12晶體的晶胞參數(shù)隨著Y3+含量的增大而增大，與Y3+半徑(0.9(A))大于Lu+半徑(0.85(A))相一致。用X射線熒光光譜分析法確定了晶體中各元素的分凝系數(shù)。Nd在三個(gè)組分晶體中的分凝系數(shù)均為0.8左右，表明Nd能夠較好地

12、摻雜進(jìn)晶體中。
　　室溫下測量了Nd∶Lu3-xYxSc1.5Ga3.5O12系列晶體的吸收和發(fā)射光譜，并通過J-O理論計(jì)算了吸收截面、發(fā)射截面、熒光壽命等光譜參數(shù)。當(dāng)x取1、1.5和2時(shí)，Nd∶Lu3-xYxSc1.5Ga3.5O12晶體在807 nm處的吸收截面分別為3.075×10-20、3.151×10-20和3.189×10-20 cm2，在1.06μm處的發(fā)射截面分別為7.2×10-20、8.3×10-20和9.1×1

13、0-20 cm2，熒光壽命分別為259.98、262.20和264.00μs。該系列晶體與Nd∶Lu3Sc1.5Ga3.5O12晶體相比，具有寬的吸收和發(fā)射譜線、大的吸收截面、小的發(fā)射截面以及長的熒光壽命，因此更適合用于脈沖激光器中。
　　三、激光特性
　　研究了Nd∶LuYSGG晶體1.06μm和1.33μm的連續(xù)激光輸出特性。對于1.06μm連續(xù)激光器，斜效率為48.0％，在10.34 W的吸收泵浦功率下得到最大4.39

14、 W的激光輸出，光轉(zhuǎn)換效率為42.5％;通過激光譜發(fā)現(xiàn)為雙波長輸出，波長分別為1058.6nm和1061.8nm。對于1.33μm連續(xù)激光器，斜效率為15.9％，在8.62 W的吸收泵浦功率下得到最大輸出功率1.24 W，相應(yīng)的光轉(zhuǎn)換效率為14.4％。
　　以Cr4+∶YAG為可飽和吸收體，研究了Nd∶LuYSGG晶體1.06μm的被動(dòng)調(diào)Q特性，獲得的最大重復(fù)率、最窄脈沖和最大脈沖能量分別為9.1 kHz、4.1 ns和157.1

15、μJ。相比Nd∶LuSGG晶體，脈寬減小，脈沖能量增加一倍多，證明Nd∶LuYSGG晶體有比Nd∶LuSGG晶體更強(qiáng)的脈沖能量存儲(chǔ)能力。從理論上計(jì)算了調(diào)Q激光的脈沖能量，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得很好。
　　以拓?fù)浣^緣體Bi2Se3為可飽和吸收體，研究了Nd∶LuYSGG晶體1.33μm的被動(dòng)調(diào)Q特性，得到的最大平均輸出功率為0.36 W，相應(yīng)的光轉(zhuǎn)換效率為4.7％，最小脈寬、最大脈沖重復(fù)率和最大脈沖能量分別為146 ns、349.5 kH

16、z和1.03μJ。
　　以V3+∶YAG為可飽和吸收體，研究了Nd∶LuYSGG晶體1.33μm的被動(dòng)調(diào)Q特性，得到的最大平均輸出功率為0.39 W，相應(yīng)的光轉(zhuǎn)換效率為6.2％，最小脈寬、最大脈沖重復(fù)率和最大脈沖能量分別為20.8 ns、41.6 kHz和9.38μJ。
　　以可飽和吸收耦合輸出鏡（saturable output coupler, SOC）為可飽和吸收體和輸出鏡，研究了Nd∶LuYSGG晶體1.06μm的被