由煤矸石和瀝青為原料制備FAU沸石-活性炭復(fù)合材料.pdf

1、煤矸石是煤炭開采和加工過程中產(chǎn)生的廢棄物，是我國(guó)目前排放量及累積量最大的固體廢棄物之一。煤矸石的長(zhǎng)期堆放不僅占用大量耕地，而且極易風(fēng)化和自然，對(duì)生態(tài)環(huán)境和社會(huì)環(huán)境都造成了極其惡劣的影響。因此，有效利用煤矸石來生產(chǎn)高附加值產(chǎn)品就顯得迫切需要且意義重大。本論文的研究目的就是以煤矸石為主要原料，再加入石油化工或煤化工的大宗副產(chǎn)品瀝青作為成型劑來制備新型復(fù)合材料—FAU沸石/活性炭復(fù)合物，并期望在氣體凈化和廢水處理中發(fā)揮其潛在作用，最終實(shí)現(xiàn)變廢

2、為寶。論文的核心就在于復(fù)合材料的制備，即首先對(duì)原料混合物進(jìn)行炭化、活化使其中的碳質(zhì)成分轉(zhuǎn)化為活性炭，然后再通過水熱晶化將其中的硅鋁酸鹽礦物轉(zhuǎn)化為FAU沸石。制備過程充分利用了煤矸石中的主要化學(xué)成分SiO2、Al2O3和C。原料中瀝青的加入除作為成型劑來增加材料的機(jī)械強(qiáng)度外，還可對(duì)材料起到補(bǔ)炭作用，從而調(diào)節(jié)復(fù)合材料中炭/沸石比例，制備出不同性能的產(chǎn)品。實(shí)驗(yàn)還就復(fù)合材料的基本性能進(jìn)行了一系列的表征。具體實(shí)驗(yàn)內(nèi)容及研究結(jié)果包括以下：
　

3、　 (1)通過往煤矸石和瀝青組成的混合原料中加入白炭黑作為硅源補(bǔ)充來提高原料的硅鋁比，并經(jīng)過炭化、活化及水熱晶化成功合成出了X型沸石/活性炭復(fù)合材料。實(shí)驗(yàn)部分則利用XRD技術(shù)充分考查了水熱晶化過程中各因素對(duì)復(fù)合材料合成效果的影響，并通過測(cè)定材料的化學(xué)組成以及N2吸附-脫附、苯吸附和CO2吸附等數(shù)據(jù)對(duì)其基本性能進(jìn)行了表征。原料混合物的炭化、活化條件沿用本課題組前期工作所得的最佳數(shù)據(jù)，即850℃氮?dú)獗Ｗo(hù)下炭化2h，并保持溫度不變?cè)僭贑O2

4、氣氛中活化24h。其它各因素的最佳值及可行合成范圍確定為：配料SiO2/Al2O3摩爾比為4.5(3.0～5.0)(括號(hào)內(nèi)為可行范圍，下同)、H2O/Na2O為30(27～37)、Na2O/SiO2為1.0(1.0～1.5)、瀝青含量為25[％]～50[％]，以及水熱晶化過程中的凝膠陳化溫度為65℃(50～70℃)、凝膠陳化時(shí)間12h(0.5～12h)、攪拌速度420轉(zhuǎn)/分、老化溫度20℃(30℃以下)、老化時(shí)間12h(0～24h)、晶

5、化溫度90℃(80℃～100℃)、晶化時(shí)間24h(8～72h)。此外，化學(xué)分析結(jié)果表明復(fù)合材料總的Si/Al摩爾比范圍為1.22～1.30；XRD分析結(jié)果表明材料中沸石的骨架Si/Al摩爾比范圍為1.09～1.24；N2吸附-脫附結(jié)果表明在最佳合成條件下得到的復(fù)合材料的BET比表面可達(dá)700 m2/g左右，總的孔體積可達(dá)0.562 cm3/g，其中外比表面將近200 m2/g，不僅具有優(yōu)越的孔道結(jié)構(gòu)參數(shù)，而且集微孔、中孔、大孔于一身，屬

6、典型的多級(jí)孔材料。苯吸附和CO2吸附結(jié)果則分別表明該材料具有較好的吸苯、CO2能力。
　　 (2) 采取往煤矸石和瀝青組成的混合原料中加入少量K2CO3，并配合CO2進(jìn)行原料的炭化、活化，不僅大大縮短了活化時(shí)間，而且還生成了與原CO2活化樣品具有相似比表面的活化材料，實(shí)為有效的改進(jìn)方法。N2吸附數(shù)據(jù)還表明每10g煤矸石中加入0.5gK2CO3并活化8h的樣品具有較高的比表面和孔體積，可作為進(jìn)一步合成低硅X型沸石(LSX)/活性炭