硅烷偶聯(lián)劑作用下制備晶內介孔S ILICALITE-1沸石.pdf

1、Silicalite-1沸石分子篩是一類全硅MFI型沸石，具有高的比表面積和穩(wěn)定性、酸和弱堿溶液耐受性、形狀選擇性的微孔孔道，因此常作為吸附劑或催化劑載體材料應用于吸附分離和催化領域。由于silicalite-1沸石分子篩屬于微孔沸石，客體分子在孔道中的擴散屬于構型擴散，擇形選擇性同時也帶來了較強的擴散限制，導致沸石利用效率降低并容易造成失活。
　　合成多級孔結構沸石是改善silicalite-1沸石分子篩的擴散性能的一個有效手段

2、，通過縮短分子在微孔內的特征擴散距離，提高了客體分子與吸附位點的可接近度。本文以水玻璃為硅源，TPABr為微孔模板劑，在硅烷偶聯(lián)劑的作用下，成功制備了具有晶內介孔的多級孔silicalite-1沸石分子篩。本文具體包括以下內容:
　　1)采用水熱合成法，分段晶化合成了具有晶內介孔的silicalite-1沸石分子篩。探索了各種因素，包括硅烷偶聯(lián)劑種類、硅烷偶聯(lián)劑加入量、晶化時間、堿度等因素對silicalite-1晶化行為、晶形及

3、性質的影響。實驗表明，采用硅烷偶聯(lián)劑[（3-環(huán)氧乙基甲氧基丙基）三甲氧基硅烷，GPTMS]，可成功合成出具有晶內介孔的棱柱狀silicalite-1沸石分子篩。合成體系的堿度在很大程度上影響沸石的尺寸及其均一性;而分段晶化的時間對結晶度影響較大:未經110℃晶化，而只180℃晶化1天，分子篩因未完全晶化而結晶度低，110℃晶化時間過長，則會破壞成核，不利于沸石的生長，110℃晶化2天，180℃晶化4天得到結晶度較高、比表面積較大的樣品。

4、
　　2)研究了合成的silicalite-1沸石上二甲苯異構體和甲酚異構體的液相吸附性能。對二甲苯異構體的單組分吸附平衡研究發(fā)現(xiàn)，合成的具有晶內介孔silicalite-1沸石顯示很高的對二甲苯和鄰二甲苯平衡吸附量，分別為187 mg/g與73 mg/g。對二甲苯的吸附速率曲線表明，硅烷偶聯(lián)劑作用下合成的silicalite-1沸石對對二甲苯的吸附速率明顯提高，正丁烷吸附的實驗也表明具有晶內介孔的silicalite-1沸石具有

5、更佳的傳質性能。二組分競爭吸附曲線結果顯示，多級孔結構silicalite-1沸石在提高了傳質性能的同時，并沒有犧牲對二甲苯的吸附選擇性。研究了間甲酚與對甲酚在silicalite-1上的吸附行為，雙組分競爭吸附結果表明，質量分數較小時間甲酚在吸附中占優(yōu)勢，質量分數超過0.1后對甲酚的選擇性增加，逐漸在吸附中占優(yōu)勢。具有晶內介孔的silicalite-1分子篩顯示了良好的甲酚吸附速率和較高的甲酚吸附量。
　　3)以正硅酸乙酯為硅源