功能化介孔氧化硅材料對U(VI)的吸附行為研究.pdf

1、目前，傳統(tǒng)能源消耗加快、氣候變化問題日益凸顯，世界民用核能的發(fā)展勢在必行。但是核電的發(fā)展也面臨許多問題，其中鈾資源的短缺和環(huán)境問題是制約核電發(fā)展的主要問題，這些問題的解決都與鈾的分離與富集技術(shù)息息相關(guān)。因此尋找高效，快速，高選擇性的鈾的分離方法具有重要意義。本課題分別采用共縮聚法和后嫁接法合成了兩類功能性介孔硅基材料，應(yīng)用于水溶液中U(VI)的吸附。共縮聚法合成了磷酸酯基修飾的MCM-41(NP10)，后接法合成了二氫咪唑基修飾的SBA

2、-15(DIMS)和氨基修飾的SBA-15(APSS)，共三種功能化介孔氧化硅材料。對材料進(jìn)行了XRD，HRTEM，SEM及N2吸附脫附表征，結(jié)果表明兩類材料均具有規(guī)則有序的介孔結(jié)構(gòu)，比表面積大，孔徑分布均勻，功能化成功。
　　本文采用靜態(tài)批式方法研究了常規(guī)條件下NP10，DIMS，PASS三種材料對U(VI)的吸附行為，考察了U(VI)起始濃度、pH、吸附時(shí)間、離子強(qiáng)度及固液比等對吸附的影響，并研究了脫附，及材料對U(VI)的選

3、擇性吸附。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，這三種材料對U(VI)的吸附容量大，吸附速度快，其中NP10在pH=7時(shí)對U(VI)的吸附容量達(dá)到303 mg/g，吸附平衡時(shí)間為30 min。DIMS在pH=7時(shí)對U(VI)的吸附容量即可達(dá)到395 mg/g，10 min內(nèi)即可達(dá)到吸附平衡。APSS在pH=5.3±0.1時(shí)吸附容量更是高達(dá)409mg/g,10 min內(nèi)達(dá)到吸附平衡。無論是吸附容量還是吸附速度均優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的其他分子篩類材料。值得注意的是，這三種

4、材料對U(VI)的選擇性吸附效果均很好。研究還發(fā)現(xiàn)，溶液 pH對吸附的影響很大，隨著pH增加，三種材料對U(VI)的吸附容量均顯著增加。相比之下，固液比對吸附的影響不明顯，如100mg的APSS可以將4L鈾濃度為4.2ppb的鈾溶液中的鈾幾乎完全回收。吸附后的U(VI)經(jīng)過0.5 M的硝酸溶液處理即能從吸附劑上脫附，整個(gè)過程的富集因子達(dá)到350以上。結(jié)果表明功能化介孔硅基材料對U(VI)具有優(yōu)良的吸附性能，有望應(yīng)用于乏燃料后處理中吸附分