胺類陽離子捕收劑的光催化降解與機(jī)理研究.pdf

1、本文以四種非金屬礦物為原料,制備了一種負(fù)載TiO2的多孔輕質(zhì)載體。制備工藝為:硅藻土45％、輕質(zhì)碳酸鈣5％、石墨10％、膨潤土30％、粘結(jié)劑羧甲基纖維素鈉10％,經(jīng)造粒、烘干、800℃焙燒,制備的多孔輕質(zhì)載體在水介質(zhì)中攪拌2h后散失率為0.98％、漂浮時間為46h。
　　 將溶膠凝膠法制備的TiO2溶膠均勻負(fù)載在多孔輕質(zhì)載體表面上。通過SEM分析表明,載體表面鍵合著納米鈦晶體膜。在一定溫度下,隨著焙燒鍵合過程的發(fā)生,載體中有機(jī)物

2、逐步揮發(fā),因而表面留下了大小不規(guī)則的孔洞并形成納米TiO2晶體表面膜。在光催化降解過程中,這些孔洞的存在有利于環(huán)境中的反應(yīng)物被吸附到納米鈦復(fù)合光催化劑表面而降解。
　　 對復(fù)合光催化劑的等電點進(jìn)行了酸堿滴定分析,結(jié)果表明,在酸性條件下,復(fù)合光催化劑表面帶正電荷,此時溶液中陰離子型有機(jī)化合物更容易被吸附到催化劑表面而降解:在堿性條件下,復(fù)合光催化劑表面帶負(fù)電荷,溶液中陽離子型有機(jī)化合物更容易被吸附到催化劑表面而降解。
　　

3、 以四種胺類陽離子捕收劑廢水溶液為降解對象,研究了初始濃度、pH值、TiO2負(fù)載量、光催化反應(yīng)時間、不同光源以及復(fù)合光催化劑的循環(huán)使用次數(shù)對光催化降解率的影響,并初步探討分析了四種胺類陽離子捕收劑反應(yīng)動力學(xué)模型及降解機(jī)理。結(jié)果表明:
　　 1.繪制了四種胺類陽離子捕收劑標(biāo)準(zhǔn)曲線,為定性定量描述光催化降解胺類陽離子捕收劑制定了評判標(biāo)準(zhǔn)。
　　 2.在模擬廢水起始濃度為30mg/L的條件下,紫外光下光催化反應(yīng)3h,十二胺、癸

4、烷基丙基醚胺、烷基季銨鹽、N-十二烷基-1,3-丙撐二胺的降解率分別達(dá)到99.67％、90.98％、81.33％、96.8％,降解率大小依次為十二胺＞N-十二烷基-1.3-丙撐二胺＞癸烷基丙基醚胺＞烷基季銨鹽。
　　 3.復(fù)合光催化劑在可見光與紫外光下均能有效降解胺類陽離子捕收劑選礦廢水。紫外光下降解效果優(yōu)于可見光,可見光下光催化降解3h,十二胺、癸烷基丙基醚胺、烷基季銨鹽的降解率分別達(dá)到94.43％、73.53％、74.67％

5、。
　　 4.胺類陽離子捕收劑廢水溶液在堿性條件下更加有利于降解。在紫外光下光催化降解30min,十二胺由pH=3時的降解率63.47％到pH=5時的71.1％,隨著pH值的升高,降解率不斷提高,在pH=11時,降解率達(dá)到96.33％;癸烷基丙基醚胺、烷基季銨鹽、N-十二烷基-1,3-丙撐二胺在pH=3時的降解率分別為66.82％、21.33％、61.37％,隨著pH值的升高,降解率不斷提高,在pH=11時的降解率分別為80.3

6、6％、46.53％、85.93％,結(jié)果表明在堿性條件下陽離子捕收劑廢水溶液更有利于降解。
　　 5.胺類陽離子捕收劑溶液經(jīng)過光催化反應(yīng)能有效的去除總有機(jī)碳。紫外光光催化反應(yīng)3h時,十二胺、癸烷基丙基醚胺、烷基季銨鹽、N-十二烷基-1,3-丙撐二胺的總碳脫除率分別達(dá)到了92.77％、85.44％、78.19％、88.73％,總碳脫除率大小依次為:十二胺＞N-十二烷基-1,3-丙撐二胺＞癸烷基丙基醚胺＞烷基季銨鹽,四種胺類陽離子捕收

7、劑的總碳脫除率與降解率大小順序一致,胺類陽離子捕收劑溶液經(jīng)過光催化反應(yīng)有效的去除了總碳的含量。
　　 6.復(fù)合光催化劑循環(huán)使用十次后,對十二胺的降解率為97.49％。
　　 7.初步探討了四種胺類陽離子捕收劑的L-H反應(yīng)動力學(xué)模型,結(jié)果表明十二胺與癸烷基丙基醚胺的線性擬合程度低于烷基季銨鹽與N-十二烷基-1,3-丙撐二胺。十二胺與癸烷基丙基醚胺的反應(yīng)動力學(xué)曲線屬于假一級反應(yīng)動力學(xué)方程,而烷基季銨鹽與N-十二烷基-1,3-