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文檔簡介
1、固體酸和離子液體催化有機合成反應是化學化工領域的研究熱點之一。在反應體系中加入合適的固體酸和離子液體催化劑,可以提高反應的收率和選擇性。甲苯硝化是非常重要的精細有機合成反應,將固體酸和酸性離子液體催化劑應用于芳烴的選擇性硝化,是正在興起的綠色化學合成技術之一。 針對工業(yè)上采用的傳統(tǒng)混酸硝化法所存在的對設備腐蝕嚴重、可造成環(huán)境污染及對硝基甲苯選擇性過低等問題,分別討論了各種固體酸和酸性離子液體對甲苯硝化反應的催化作用。主要工作及結(jié)
2、果如下: (1)研究了固體鈮酸及其改性物催化甲苯的選擇性硝化反應,結(jié)果分析表明,改性鈮酸催化劑對甲苯硝化均表現(xiàn)出了比鈮酸催化劑更強的區(qū)域選擇性,其催化甲苯硝化反應的催化活性相對次序與它們各自的酸強度大小呈正相關關系。 (2)研究了ZrO2-TiO2/SO42-固體超強酸催化甲苯的選擇性硝化反應。分析了催化劑鋯、鈦原子比、焙燒溫度、用量、硝化反應條件以及催化劑的重復使用等因素對甲苯硝化反應選擇性的影響,確定了最佳硝化條件。
3、 (3)研究了不同種類Keggin型雜多酸對甲苯硝化反應選擇性的影響。結(jié)果表明,相同條件下,雜多酸催化甲苯硝化反應的活性大小順序與其酸強度次序一致,即:磷鎢酸>硅鎢酸>鉬磷酸。 (4)利用酸式鹽--硫酸氫鈉、磷酸二氫鈉、磷酸二氫鉀作為甲苯選擇性硝化反應的催化劑,研究了催化劑用量、硝化反應時間、溫度以及催化劑的循環(huán)使用等因素對甲苯硝化反應選擇性的影響,取得了令人滿意的結(jié)果。 (5)將HNIL·NO3-和HNIL·H
4、SO4-新型酸性離子液體應用于甲苯的選擇性硝化,效果良好。尤其是HNIL·HSO4-酸性離子液體的催化活性更是顯著提高,這主要是由于HNIL·HSO4-酸性離子液體酸性更強的緣故。 (6)采用現(xiàn)代方法對所選擇和制備的催化劑進行了表征。硝化反應研究結(jié)果表明,上述催化劑均能顯著提高甲苯硝化產(chǎn)物的對位選擇性和收率,甲苯硝化產(chǎn)物鄰/對比在0.88-1.20之間變化,收率可達82.5-100%。 (7)研究了固體酸和酸性離子液體催
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