功能化介孔材料及其清潔有機(jī)反應(yīng)中的應(yīng)用.pdf

1、隨著社會(huì)的發(fā)展，環(huán)境污染越來越受到人們的關(guān)注，而合成和設(shè)計(jì)高效、綠色的催化劑是解決污染最有效的途徑之一，這是由于90％以上的化學(xué)化工反應(yīng)都是通過催化劑來實(shí)現(xiàn)的。均相催化劑雖然有其獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，但也不可避免地造成了環(huán)境的污染。而非均相催化劑容易與反應(yīng)體系分離并且可多次重復(fù)使用，在減少污染的同時(shí)也降低了成本。有序介孔材料作為一種優(yōu)異的多孔材料，由于其大的比表面積、有序孔道等性質(zhì)使其成為理想的非均相催化劑的載體。
　　 本文以綠色化學(xué)為

2、背景，設(shè)計(jì)合成了一系列不同結(jié)構(gòu)和形貌的介孔非均相催化劑，選取不同的碳-碳偶聯(lián)反應(yīng)對(duì)合成的催化劑進(jìn)行系統(tǒng)的研究。通過分析活性數(shù)據(jù)結(jié)合材料表征，來探究構(gòu)效關(guān)系。
　　 1.在酸性條件下，利用表面活性劑自組裝的方法，將Pd(Ⅱ)有機(jī)金屬硅源和聯(lián)苯基橋聯(lián)硅源共聚，合成了具有類結(jié)晶壁的負(fù)載型Pd(Ⅱ)有機(jī)金屬催化劑，該催化劑可應(yīng)用于水相Barbier反應(yīng)，結(jié)果表明優(yōu)于苯基修飾和乙基橋聯(lián)的 Pd(Ⅱ)有機(jī)金屬催化劑的催化活性和穩(wěn)定性，主要?dú)w

3、因于類結(jié)晶的孔壁結(jié)構(gòu)和強(qiáng)疏水性。
　　 2.在堿性條件下，利用CTAB合成二苯基膦功能化的納米介孔小球，通過后嫁接的方法將有機(jī)金屬Pd或有機(jī)金屬Rh固載在載體上，通過對(duì)于水相中有機(jī)反應(yīng)的研究發(fā)現(xiàn)，納米介孔小球催化劑比與其類似孔道結(jié)構(gòu)的MCM-41型催化劑有著更好轉(zhuǎn)化率的同時(shí)選擇性也大大增加，這是因?yàn)榧{米孔道更有利于反應(yīng)物的擴(kuò)散，同時(shí)該孔道結(jié)構(gòu)也更傾向于主反應(yīng)的發(fā)生。
　　 3.在酸性條件下，利用P123表面活性劑組裝共縮