甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)催化劑載體的研究.pdf

1、甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)是甲烷直接催化轉(zhuǎn)化過(guò)程中的一個(gè)重要反應(yīng)，它對(duì)天然氣的直接利用和深入了解甲烷分子中C-H鍵的活化本質(zhì)都具有非常重要的意義。近年來(lái)，在甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化催化劑的制備、改性以及反應(yīng)機(jī)理等方面的研究已取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步。目前較為理想的催化劑體系是擔(dān)載Mo的HZSM-5催化劑。為了將催化劑在連續(xù)固定床反應(yīng)器上應(yīng)用，研究擠條成型的Mo/HZSM-5甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化催化劑有著重要的意義。 本論文首先研究了不同硅鋁比和不同晶粒大小的H

2、ZSM-5對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的影響。研究結(jié)果表明，硅鋁比不同，催化劑的催化反應(yīng)活性也不同。隨著分子篩硅鋁比的升高，甲烷的轉(zhuǎn)化率和芳烴收率均降低，當(dāng)HZSM-5分子篩S1O2/A12O3=45的時(shí)候，該催化劑有著最佳的反應(yīng)性能。另外，Mo/納米HZSM-5催化劑在甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化催化反應(yīng)中性能要優(yōu)于Mo/微米HZSM-5催化劑。 在此基礎(chǔ)上論文著重研究了擠條成型的Mo/納米HZSM-5催化劑的催化反應(yīng)性能。以.A12O3、SiO2

3、為載體的研究結(jié)果表明，A12P3載體的加入減少了催化劑的B酸量，對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)不利，導(dǎo)致甲烷轉(zhuǎn)化率降低，并且催化劑積碳嚴(yán)重。通過(guò)適量添加SiO2載體，減少A12O3載體的量，可以提高催化劑的B酸量，從而可提高甲烷轉(zhuǎn)化率，并降低催化劑的積碳量。 另外，還研究了La2O3與A12O3復(fù)合型載體對(duì)甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化反應(yīng)的影響。結(jié)果表明，載體La2O3與A12O3存在著最佳配比，即當(dāng)載體La2O3/A12O3=1時(shí)，催化劑有最佳的催化