原子層沉積技術(shù)制備N、Fe摻雜TiO2光催化薄膜技術(shù)的研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展，大量廢氣、廢水被排放到大氣和江河湖海中，對空氣環(huán)境和水環(huán)境造成嚴(yán)重的影響。傳統(tǒng)技術(shù)不同程度地存在著效率低、處理不徹底、使用范圍窄、能耗高等缺陷。TiO2半導(dǎo)體光催化技術(shù)是一門新興環(huán)保技術(shù)，具有安全無毒、穩(wěn)定性好、催化活性高、能耗低、可重復(fù)使用等優(yōu)點。但TiO2作為光催化劑存在兩個大問題:一是TiO2半導(dǎo)體載流子復(fù)合率高，量子效率低;二是帶隙較寬，光吸收僅限于紫外光區(qū)，太陽光利用率低。
　　利用原子層沉積技術(shù)沉積

2、溫度低、薄膜厚度精確可控、保形性好等優(yōu)勢，在不同襯底溫度條件下制備純TiO2薄膜樣品，且通過交替生長的方式制備N、Fe摻雜TiO2薄膜，利用橢偏儀、XRD、TEM、AFM、XPS、ICP-MS等進(jìn)行樣品表征，并對其在可見光下的光催化效果進(jìn)行了評價。實驗結(jié)果表明:TiO2薄膜生長速率與襯底溫度密切相關(guān)，以Ti(OCH(CH3)2)4與H2O為前驅(qū)體制備TiO2薄膜的窗口溫度為200-250℃;當(dāng)襯底溫度高于200℃時TiO2薄膜為銳鈦礦型

3、，低于這一溫度為非晶態(tài);薄膜的表面形貌特征參數(shù)與襯底溫度有一定的關(guān)系，且N和Fe元素的摻雜試樣具有較高的RMS，這在一定程度上可提高薄膜吸收光照的有效面積;XPS結(jié)果表明N原子能夠進(jìn)入TiO2晶體內(nèi)置換O原子，形成Ti-N鍵;N或Fe摻雜的TiO2薄膜在可見光下的光催化性能均有較大提高，不同摻雜含量N元素的催化活性均優(yōu)于Fe元素?fù)诫s，且N元素?fù)诫s含量對薄膜可見光催化活性影響較小，F(xiàn)e元素?fù)诫s含量在摻雜含量為3.13％時效果最好。

4、　　采用密度泛函理論廣義梯度近似，分析N和Fe取代銳鈦礦TiO2中O或Ti的位置，摻雜TiO2的模型結(jié)構(gòu)用2×1×1、3×1×1和2×2×1的銳鈦礦超晶胞修正，使N或Fe元素?fù)诫s濃度分別為6.25％、4.17％和3.13％，并用基于密度泛函的參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化計算。結(jié)果顯示:N原子2p軌道和O原子2p軌道上的電子雜化致使禁帶寬度降低，N摻雜TiO2的光吸收閥值發(fā)生明顯“紅移”，且N元素?fù)诫s含量為3.13％時效果最為明顯。Fe元素的3d軌道分