沸石分子篩及鎂復(fù)合物的制備與儲(chǔ)氫性能研究.pdf

1、氫在自然界中廣泛存在，燃燒值高，無(wú)污染，可循環(huán)利用，因此氫能被認(rèn)為是未來(lái)理想的替代能源。而安全可靠的儲(chǔ)氫技術(shù)是實(shí)現(xiàn)未來(lái)氫能利用的重要前提條件之一。在各種儲(chǔ)氫方法中，吸附儲(chǔ)氫技術(shù)以?xún)?chǔ)氫能量消耗比較低、達(dá)到吸放平衡的速率快、可逆性好等特點(diǎn)，使其成為一類(lèi)具有優(yōu)良應(yīng)用前景的新型儲(chǔ)氫材料。 本文廣泛地對(duì)已有儲(chǔ)氫數(shù)據(jù)和未做過(guò)儲(chǔ)氫研究的沸石分子篩進(jìn)行了低溫物理儲(chǔ)氫研究，以探求更適合低溫儲(chǔ)氫的沸石分子篩；用球磨熱分散的方法以分子篩為載體，制備了

2、鎂基多孔復(fù)合材料，實(shí)現(xiàn)鎂金屬納米化，從而達(dá)到降低吸放氫溫度，增大儲(chǔ)量的目的。 研究的主要內(nèi)容及結(jié)果如下: 1、對(duì)文獻(xiàn)已經(jīng)報(bào)道過(guò)的NaX/Y(FAU)、NaA(LAT))、L(LTL)等幾種沸石分子篩的儲(chǔ)氫性能進(jìn)行了考察驗(yàn)證，得出了初步的結(jié)論:以低溫物理吸附為主的分子篩儲(chǔ)氫，儲(chǔ)氫量不僅與比表面積孔容積等有關(guān)，而且與分子篩的骨架結(jié)構(gòu)也有很大關(guān)系，孔徑適當(dāng)并具有較大孔籠結(jié)構(gòu)的分子篩有比較大的儲(chǔ)氫潛力。 2、對(duì)合成的Na

3、-IEV、H-OFF、Na-MAZ和Li-ABW沸石，通過(guò)XRD、SEM等考察了結(jié)構(gòu)及表面形貌，并進(jìn)一步研究了它們的儲(chǔ)氫特性。在液氮溫度下，壓力為1.6MPa時(shí)，Na-LEV型沸石分子篩儲(chǔ)氫量最大為2.07wt.％。相同條件下，沸石分子篩H-OFE, Na-MAZ和Li-ABW儲(chǔ)氫量分別是1.75wt.％，1.64wt.％和1.02wt.％。結(jié)果表明:沸石分子篩孔徑、孔容積、比表面積等都是影響其儲(chǔ)氫性能的因素；主孔道直徑是一個(gè)需要優(yōu)先考

4、慮的因素，即使材料具有比較大的孔容積而孔徑太大也得不到比較高的儲(chǔ)氫容量，但如果分子篩主孔道接近氫分子的動(dòng)力學(xué)直徑(0.289nm)，且具有微觀籠結(jié)構(gòu)，有較大的孔容積，儲(chǔ)氫容量比較大。 3、由于高分散，分子化的鎂金屬對(duì)降低鎂的儲(chǔ)氫溫度和儲(chǔ)氫壓力有積極作用。結(jié)合單層分散理論，探索性的采用機(jī)械球磨、高溫?zé)釘U(kuò)散的方法制備MgH2/SBA-15復(fù)合儲(chǔ)氫材料，詳細(xì)考察了分散時(shí)間、溫度對(duì)制備MgH2/SBA-15復(fù)合體的影響；并考察了MgH2

5、在Na-LEV、H-OFF、Na-MAZ中的分散特性；對(duì)制備的樣品進(jìn)行儲(chǔ)氫測(cè)試。結(jié)果表明:MgH2可以在SBA-15上的最佳分散條件是分散溫度648K，分散時(shí)間5h，最大分散量為9wt％；相同條件下MgH2在Na-lEV、H-OFF、Na-MAZ三種載體材料中也均實(shí)現(xiàn)了不同程度的單層分散，最大分散量分別為在LEV中分散量為5wt.％，在OFF與MAZ中分散量為7.5wt.％；儲(chǔ)氫測(cè)試表明，實(shí)現(xiàn)高分散的MgH2儲(chǔ)氫性能得到了改善，與純Mg