超聲輔助電催化氧化降解水中苯酚、苯甲酸和水楊酸的研究.pdf

1、本文以苯酚、苯甲酸、水楊酸為研究對象，首次系統(tǒng)地研究了超聲輔助電催化氧化技術(shù)降解水中有機污染物的處理效果、影響因素以及動力學特征；對超聲輔助電催化氧化降解有機污染物的機理進行了深入研究和理論闡釋；此外，對有機污染物在NaCl和Na2SO4兩種不同介質(zhì)體系中的超聲輔助電催化氧化降解反應(yīng)過程和機理也進行了比較研究。 以典型污染物苯酚為主要研究對象，對Na2SO4體系中影響超聲輔助電催化氧化降解效果的主要因素進行單因素實驗分析、正

2、交試驗分析和回歸正交試驗分析。研究表明，最佳的工藝操作參數(shù)為：電流密度30 mA·cm-2，初始pH值10，超聲聲強27.1 W·cm-2，支持電解質(zhì)(Na2SO4)的濃度20 g·L-1。其中，電流密度和初始pH值對苯酚降解效果有顯著的交互作用影響(α=0.005)。 非線性最小方差擬合(NLSF)發(fā)現(xiàn)：在電催化氧化和超聲輔助電催化氧化降解苯酚、苯甲酸和水楊酸的過程中，溶液COD值的衰減均符合表觀一級反應(yīng)動力學規(guī)律；在超聲

3、的輔助作用下，苯酚、苯甲酸和水楊酸溶液COD值衰減的表觀一級反應(yīng)速率常數(shù)均大于無超聲作用下的反應(yīng)速率常數(shù)。 將迭代目標轉(zhuǎn)換因子分析法(ITTFA)用于分析水楊酸電催化氧化和超聲輔助電催化氧化降解過程中的動力學譜一紫外吸收光譜組成的數(shù)據(jù)矩陣，發(fā)現(xiàn)在水楊酸的降解過程中，有對所測波長范圍內(nèi)的光有吸收的中間體生成；通過進一步分析，得到了難以直接測量的中間體的動力學信息及其吸收光譜。水楊酸的電催化氧化和超聲輔助電催化氧化降解均符合一級

4、反應(yīng)動力學規(guī)律，NLSF擬合得其一級反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.0216 min-1和0.0340min-1。 通過GC-MS分析有機物氧化降解的主要中間產(chǎn)物，輔以細胞色素c(Ⅱ)一比色法測定降解過程中產(chǎn)生的·OH及·OH清除劑(甘露醇)抑制作用檢驗，證明了超聲輔助電催化氧化體系中確實產(chǎn)生了·OH，且它在有機污染物的降解過程中起主要作用。對DSA催化電極上產(chǎn)生·OH的機制及其與苯酚、苯甲酸、水楊酸的可能反應(yīng)途徑進行了深入探討。