超聲輔助電催化氧化降解水中苯酚、苯甲酸和水楊酸的研究.pdf

1、本文以苯酚、苯甲酸、水楊酸為研究對(duì)象，首次系統(tǒng)地研究了超聲輔助電催化氧化技術(shù)降解水中有機(jī)污染物的處理效果、影響因素以及動(dòng)力學(xué)特征；對(duì)超聲輔助電催化氧化降解有機(jī)污染物的機(jī)理進(jìn)行了深入研究和理論闡釋；此外，對(duì)有機(jī)污染物在NaCl和Na2SO4兩種不同介質(zhì)體系中的超聲輔助電催化氧化降解反應(yīng)過程和機(jī)理也進(jìn)行了比較研究。 以典型污染物苯酚為主要研究對(duì)象，對(duì)Na2SO4體系中影響超聲輔助電催化氧化降解效果的主要因素進(jìn)行單因素實(shí)驗(yàn)分析、正

2、交試驗(yàn)分析和回歸正交試驗(yàn)分析。研究表明，最佳的工藝操作參數(shù)為：電流密度30 mA·cm-2，初始pH值10，超聲聲強(qiáng)27.1 W·cm-2，支持電解質(zhì)(Na2SO4)的濃度20 g·L-1。其中，電流密度和初始pH值對(duì)苯酚降解效果有顯著的交互作用影響(α=0.005)。 非線性最小方差擬合(NLSF)發(fā)現(xiàn)：在電催化氧化和超聲輔助電催化氧化降解苯酚、苯甲酸和水楊酸的過程中，溶液COD值的衰減均符合表觀一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律；在超聲

3、的輔助作用下，苯酚、苯甲酸和水楊酸溶液COD值衰減的表觀一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)均大于無超聲作用下的反應(yīng)速率常數(shù)。 將迭代目標(biāo)轉(zhuǎn)換因子分析法(ITTFA)用于分析水楊酸電催化氧化和超聲輔助電催化氧化降解過程中的動(dòng)力學(xué)譜一紫外吸收光譜組成的數(shù)據(jù)矩陣，發(fā)現(xiàn)在水楊酸的降解過程中，有對(duì)所測(cè)波長(zhǎng)范圍內(nèi)的光有吸收的中間體生成；通過進(jìn)一步分析，得到了難以直接測(cè)量的中間體的動(dòng)力學(xué)信息及其吸收光譜。水楊酸的電催化氧化和超聲輔助電催化氧化降解均符合一級(jí)

4、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)規(guī)律，NLSF擬合得其一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.0216 min-1和0.0340min-1。 通過GC-MS分析有機(jī)物氧化降解的主要中間產(chǎn)物，輔以細(xì)胞色素c(Ⅱ)一比色法測(cè)定降解過程中產(chǎn)生的·OH及·OH清除劑(甘露醇)抑制作用檢驗(yàn)，證明了超聲輔助電催化氧化體系中確實(shí)產(chǎn)生了·OH，且它在有機(jī)污染物的降解過程中起主要作用。對(duì)DSA催化電極上產(chǎn)生·OH的機(jī)制及其與苯酚、苯甲酸、水楊酸的可能反應(yīng)途徑進(jìn)行了深入探討。