APO-11類雜原子分子篩的微波合成、表征及正十六烷臨氫異構(gòu)化性能.pdf

1、本文在總結(jié)前人工作的基礎上，采用微波晶化法合成了單雜原子MeAPO-11及雙雜原子MeSAPO-11分子篩，通過XRD、NH3-TPD、TG-DTA、SEM、N2等溫吸附-脫附等手段對合成樣品進行了表征，最后通過高壓連續(xù)微反裝置，考察了負載Pt的SAPO-11系列分子篩對正十六烷的臨氫異構(gòu)化反應性能。 (1)首次通過微波輻射法成功合成出了單雜原子MeAPO-11及雙雜原子MeSAPO-11分子篩，SEM結(jié)果表明通過微波輻射合成方

2、法可以合成出相對水熱方法合成的SAPO-11粒徑更小的分子篩。在合成SAPO-11過程中，系統(tǒng)的考察了n(SiO2)/n(Al2O3)、pH值、壓力、時間等因素對合成產(chǎn)物物化性質(zhì)的影響，結(jié)果顯示合適的合成條件為：pH=6.5、晶化壓力為4.7×105pa、晶化時間為180min，當n(SiO2)/n(Al2O3)=1.9時合成的SAPO-11酸量最大。 (2)由于過渡金屬離子半徑遠大于Si4+原子半徑，從而使其進入AlPO4-1

3、1分子篩骨架較Si4+原子困難的多，所以過渡金屬只有在很少的加入量下才能合成出雜原子MeAPO-11及MeSAPO-11分子篩，且合成的分子篩酸量相對小于SAPO-11分子篩。 (3)實驗結(jié)果表明：SAPO-11系列分子篩載體的酸量越大尤其中強酸量越大，對異構(gòu)化反應越有利，其中SAPO-11-1.9負載0.5％Pt的催化劑活性和選擇性最好；比較Pt的負載量對反應性能的影響，Pt負載量為0.5％時，催化劑的反應性能最好，轉(zhuǎn)化率達到

4、92％，選擇性達到84％；負載Pt與負載Pd的SAPO-11催化劑相比較，前者反應性能優(yōu)于后者。 (4)酸量測定結(jié)果比較表明，微波輻射合成的SAPO-11分子篩比水熱法合成的分子篩無論是總酸量還是中強酸所占的比例都有所增加，同時通過正十六烷臨氫異構(gòu)化表明，微波合成的SAPO-11分子篩反應效果明顯好于水熱法合成的SAPO-11分子篩。 (5)通過SAPO-11分子篩上正十六烷的臨氫異構(gòu)化實驗表明，合適的正十六烷臨氫異構(gòu)化